U ovom radu usredotočili smo se na analitičko izučavanje metoda upravljanja ro-vibracijskom napućenšošću dvoatomnih heteronuklearnih molekula. U proteklih dvadesetak godina razvijeno je više različitih pristupa upravljanju dinamikom molekularnih valnih paketa [1]. Uslijed složenosti kvantnih sustava i pridružene im dinamike, analitički pristup laserskom upravljanju još uvijek nije toliko razvijen da bi omogućio temeljit i potpun uvid u dinamičke procese, a s time i njihovu potpuni nadzor i razumijevanje, tako da se neke od danas najupotrebljavanijih metoda zasnivaju na čisto numeričkim optimizacijskim ('genetičkim') algoritmima [2]. S našeg stanovišta su svakako najzanimljivije brze aktivne (pikosekundne i femtosekundne) metode. Naime, brzina prijenosa populacije koji se postiže ovakvim metodama omogućava potpuno zanemarivanje bitno sporijih relaksacijskih procesa. Dinamičke su jednadžbe ovakvih sustava stoga relativno jednostavne i u velikoj mjeri podložne analitičkom rješavanju te izradi učinkovitih numeričkih simulacijskih algoritama.

Pionirski rad u ovom području načinili su Paramonov i Savva [3], pokazavši na koji način se monokromatskim pikosekundnim infra-crvenim laserskim pulsom populacija anharmoničkog oscilatora iz osnovne vibracijske razine može prenijeti u odabranu pobuđenu vibracijsku razinu. Optimizacija pulsa koju su oni proveli je čisto numerička. Značajna analitička nadgradnja ovog pristupa dana je kroz teoriju poopćenih π-pulseva [4]. Na temelju Floquetovog opisa dinamike [5] sustava pogonjenih periodičkim monokromatskim zračenjem, autori su poopćili teorem o površini pulsa — poznat iz klasične teorije Rabijevih oscilacija u sustavima od samo dvije razine [6] — na sustave sa više razina. Ovo poopćenje omogućava krojenje pogodnog pulsa za prijenos populacije između odabranih razina u višerazinskom sustavu. Zbog neharmoničnosti međunuklearnog potencijala ovakav pristup pogonjenja molekulskih vibracija ima svoja ograničenja. Naime, anharmoničnost onemogućava učinkovit prijenos populacije kroz veliki broj vibracijskih razina. Ako je frekvencija pogona ugođena tako da dobro odgovara prijelazima među najnižim razinama, tada će prijelazi između viših razina biti značajno izvan razonancije sa pogonom. Jedno od rješenja ovog problema upotrebljava više uzastopnih pulseva od kojih je svaki ugođen na različitu frekvenciju [7]. Svaki od pulseva prenosi populaciju kroz nekoliko razina, nakon čega prijenos prihvaća slijedeći puls. Drugo rješenje predstavlja upotreba 'prošaranih' (eng. chirped) pulseva [8,9] koji umjesto monokromatskog zračenja upotrebljavaju pogon sa vremenski promjenjivom frekvencijom razvučenom preko cjelokupnog raspona rezonancijskih frekvencija vibracijskih prijelaza.

Ciljevi rada

U ovome smo se radu željeli pozabaviti daljnjim produbljivanjem π-puls metoda. Ove se metode u svojoj osnovi sve temelje na mehanizmu Rabijevih oscilacija koji je poznat već gotovo pola stoljeća [10], a analitički je izveden za sustav sa samo dvije razine. Iscrpno analitičko izučavanje pojave Rabijevih oscilacija u složenijim sustavima međutim do sada nije načinjeno, pa uloga cijele teorije  (sa stanovišta analitičkog pristupa) stoga nije bitno odmakla od jednostavnog didaktičkog primjera. Štoviše, nisu u potpunosti istražene čak niti granice valjanosti teorije za sustav od dvije razine. Zbog ovoga niti jedna od ranije navedenih u svom analitičkom dijelu ne uključuje istraživanje utjecaja ostatka sustava - razina koje u sustavu postoje ali ne sudjeluju bitno u prijenosu populacije. Jasno je da se u numeričkim eksperimantima utjecaj ovih razina svakako očituje, međutim nedostatak njihovog  uključivanja u analitički račun onemogućava njihovo predviđanje. Prvi cilj kojega želimo ostvariti jest potanko analitički teoriju Rabijevih oscilacija u sustavu od samo dvije razine, te ju potom poopćiti pogledavši na koji način bi se mogao opisati utjecaj smetnje od dodatnih razina. Pokazat ćemo da je to moguće učiniti, te da nam uključivanje smetnji u analitički račun daljnje omogućava uspostavljanje jasne veze između unutrašnje strukture sustava, moguće brzine prijenosa populacije kroz sustav i učinkovitosti tog prijenosa. Nadalje, svi navedeni π-puls pristupi bave se selektivnim pobuđivanjem vibracijskih razina u sustavu, dok se fina građa dinamike uzrokovana postojani jem rotacijskih stupnjeva slobode ili u potpunosti zanemaruje, ili se uključuje putem statističkog usrednjavanja. U ovome smo radu također željeli istražiti upravo mogućnost finog upravljanja dinamikom unutrašnjih stupnjeva slobode dvoatomne heteronuklearne molekule, pri tome na umu imajući osobito rotacije unutar jedne vibracijske razine.

Pregled izlaganja

Rad je tematski podjeljen u tri cjeline. U prvoj cjelini potanko istražujemo standardnu teoriju Rabijevih oscilacija u jednostavnom kvantnom sustavu građenom od samo dvije vlastite razine. Uvodimo pojam Rabijevog profila koji će nam u nastavku poslužiti kao temeljni alat za istraživanje dinamike prenosa populacije u složenijim kvantnim sustavima. Kao završni, i iznimno važan korak  korak u ovom poglavlju istražujemo ograničenja valjanosti Rabijevih rezultata kako bismo dobili osjećaj do koje se mjere na njih možemo osloniti u kasnijim istraživanjima.

U drugom poglavlju proširujemo Rabijevu teoriju na sustave s više od dvije vlastite razine. Analitički istražujemo utjeca smetnje koju uzrokuju  te dodatne razina na dinamiku prenosa populacije između dviju odabranih razina. Račun prvo provodimo za sustave u kojima postoji samo jedna jedina takva razina 'smetnje', a potom poopćavamo dobivene rezultate na sustave sa proizvoljnim brojem vlastitih razina.

U završnom poglavlju izučavamo složenu metodu prenosa  populacije temeljenu na upotrebi višestruko rezonantnog pogona. Analitički izrazi nađeni u drugom poglavlju poslužit će nam kao temelj za fizičku optimizaciju matematički utvrđenog postupka višestruko rezonantnog lančastog prenosa. Rad zaljučujemo prikazom numerički izračunate dinamike takvog prenosa u 'realnom' sustavu (ro-vibratoru HF) sa analitički optimiziranim parametrima vanjskog pogona.

Sustav jedinica

Temeljne jednadžbe dinamike sustava iznesene su u sustavu atomskih jedinica gdje je ℏ=1. Većina analitičkih računa provedena je u prilagođenim sustavima jedinica u kojima jednadžbe imaju najjednostavniji oblik. Svaki prelazak iz sustava atomskih jedinica i prilagođenih jedinica jasno je naznačen a same preinake veličina su podrobno opisane.  Za sve numeričke vrijednosti i veličine na grafovima iz konteksta je jasno o kojim se jedinicama radi.

Prvo poglavlje rada posvećeno je potankom istraživanju osobina Rabijevih titranja u dvorazinskim kvantnim sustavima. Raspravu započinjemo postavljanjem temeljnih dinamičkih jednadžbi za općeniti višerazinski kvantni sustave te prikazujemo pod kojim se uvjetima njegova dinamika svodi na dinamiku sustava sa samo dvije razine. Nakon toga slijedi pregledno izlaganje uobičajene Rabijeve teorije u sustavima sa samo dvije vezane razine. Poglavlje zatvaramo raspravom o uvjetima pod kojim Rabijevo rješenje dovoljno vjerno opisuje stvarnu dinamiku sustava.

1.1 Temeljne jednadžbe dinamike višerazinskog kvantnog sustava i približenje rotirajućeg vala

Cjelokupna teorija iznesena u ovom radu zasniva se na rješavanju vremenski ovisne Schroedingerove jednadžbe

(d/dt) Ψ[x, 
          t] = -i ((Subscript[H, 0])[x] + V[x, t]) Ψ[x, 
          t]

Sa x označavamo skup svih prostornih koordinata sustava, (Subscript[H, 0])[x] je nesmetani hamiltonijan a V[x,t] je potencijal vanjske sile narinut na sustav. Svojstvena stanja (Subscript[φ, i])[x] (njih N) i pridružene im svojstvene frekvencije (Subscript[ω, i]) nesmetanog hamiltonijana nalazimo iz jednadžbe za stacionarna stanja

(Subscript[H, 0])[x] (Subscript[φ, i])[x] = (Subscript[ω, i]) (Subscript[φ, i])[x] i = 
        1, 2,  ... , N

Rješavanje razvojem preko svojstvenih stanja. Matrični zapis jednadžbe dinamike

Rješenje jednadžbe (1), valnu funkciju  Ψ[x, t], tražimo u obliku razvoja preko svojstvenih stanja sustava

Ψ[x, t]=\(∑\+i A\_i[t] φ\_i[
                x]\ e\^\(\(-i\)\ \(ω\_i\) t\)\)  ;i = 1,2,...,N

gdje su (Subscript[A, i])[t] koeficijenti razvoja čiju dinamiku treba odrediti. Uvrštavanjem razvoja (3) u jednadžbu (1), te zapisivanjem rezonantne frekvencije prelaza između razina i i j kao (Subscript[((ω^0)), ij])≡(Subscript[ω, i])-(Subscript[ω, j]). Rješavanje dinamike sustava time smo sveli na rješavanje sustava vezanih linearnih diferencijalnih jednadžbi

\(\(d\/dt\) 
        A\_j[t] = \(-i\) \(∑\+i A\_i[
              t] e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_ij\) t\)\ \(∫\((φ\_i[x] 
                  V[x, t] φ\_j[x]\ dx)\)\)\)\ ; i, j = 1, 2,  ... , 
    N\)

Radi veće preglednosti prethodni ćemo sustav jednadžbi zapisati u matričnom obliku. S tim ciljem ćemo N koeficijenata razvoja posložiti u vektor (Overscript[A,  ->]) [t]

(Overscript[A,  ->]) [t]≡(({{({{(Subscript[A, 1])[t]}, {(Subscript[A, 2])[t]}})}, {.}, {.}, {(Subscript[A, N])[t]}}))

dok ćemo integrale vanjskom silom pobuđenog vezanja između svojstvenih stanja (Subscript[φ, i])[x] i (Subscript[φ, j])[x] skraćeno pisati kao

(Subscript[V, ij]) = 
      (Subscript[V, ji]) ≡ ∫((Subscript[φ, i])[x] V[x, 
                t] (Subscript[φ, j])[x] dx)

Tada sustav jednažbi (5) možemo zapisati kao:

(d/dt) (Overscript[A,  ->]) [t]=-i(({{0, \(\(V\_12\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_12\) t\)\), \(\(V\_13\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_13\) t\)\), ., ., \(\(V\_\(1  
                          N\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(1  N\)\) t\)\)}, {\(\(V\_12\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_12\) t\)\), 0, \(\(V\_23\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_23\) t\)\), \(\(V\_24\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_24\) t\)\), ., .}, {\(\(V\_13\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_13\) t\)\), \(\(V\_23\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_23\) t\)\), 0, ., \(\(V\_\(N - 3\ N - 
                          1\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 3\ N - 1\)\) t\)\), .}, {., \(\(V\_24\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_24\) t\)\), ., 0, \(\(V\_\(N - 2\ N - 
                          1\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N - 1\)\) t\)\), \(\(V\_\(N - 
                          2\ N\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N\)\) t\)\)}, {., ., \(\(V\_\(N - 
                          2\ N\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N\)\) t\)\), \(\(V\_\(N - 2\ N - 
                          1\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N - 1\)\) t\)\), 0, \(\(V\_\(N - 
                          1\ N\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 1\ N\)\) t\)\)}, {\(\(V\_\(1  
                          N\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(1  N\)\) t\)\), ., ., \(\(V\_\(N - 
                          2\ N\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N\)\) t\)\), \(\(V\_\(N - 
                          1\ N\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 1\ N\)\) t\)\), 0}}))(Overscript[A,  ->]) [t]

Monokromatska vanjska sila. Približenje rotirajućeg vala

Sila koja djeluje na sustav bit će uzrokovana homogenim, linearno polariziranim, monokromatskim električnim poljem frekvencije ω i amplitude (Subscript[E, 0])>0

\(\(E\& -> \)[
        t] = \(\(\(E\& -> \)\_0\) 
          Cos[ω\ t] = \(E\&^\_0\) \(E\_0\/2\) \((e\^\(i\ ω\ t\) + e\^\(\(-i\)\ ω\ t\))\)\)\)

Uz slijedeću definiciju projekcije dipolnog električnog momenta u smjeru paralelnom polarizaciji električnog polja

\(D\_ij ≡ 
      E\&^\_0·\(∫\((φ\_i[x]\ D\&^[
                x]\ φ\_j[x]\ dx)\)\)\)

integrale vezanja (Subscript[V, ij]) možemo pisati kao

\(V\_ij = \(\(D\_ij\ E\_0\)\/2\) \((e\^\(i\ ω\ t\) + e\^\(\(-i\)\ ω\ t\))\)\)

gdje je \(D\&^[x]\) prostorni dipolni operator. Nametnutom vanjskom silom bismo željeli postići učinkovito vezanje između dvaju odabranih svojstvenih stanja sustava (označenih sa a i b), a istovremeno što slabije vezanje između svih ostalih parova svojstvenih stanja. Dva su uvjeta koji će nam ovo omogućiti. Prvi je da frekvencija vanjske sile bude bliska rezonantnoj frekvenciji prelaza između odabranih stanja ((Subscript[ω, 0]) ≅ (Subscript[ω, ab])). Drugi je uvjet da amplituda električnog polja lasera ne bude prevelika. Ovo se može zaključiti promatranjem formalnog rješenja jednadžbe (7):

(Overscript[A,  ->]) [t]=-i∫((({{0, \(\(V\_12\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_12\) t'\)\), \(\(V\_13\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_13\) t'\)\), ., ., \(\(V\_\(1  
                                N\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(1  N\)\) t\)\)}, {\(\(V\_12\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_12\) t'\)\), 0, \(\(V\_23\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_23\) t'\)\), \(\(V\_24\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_24\) t'\)\), ., .}, {\(\(V\_13\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_13\) t'\)\), \(\(V\_23\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_23\) t'\)\), 0, ., \(\(V\_\(N - 3\ N - 
                                1\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 3\ N - 1\)\) t'\)\), .}, {., \(\(V\_24\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_24\) t'\)\), ., 0, \(\(V\_\(N - 2\ N - 
                                1\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N - 1\)\) t'\)\), \(\(V\_\(N - 
                                2\ N\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N\)\) t\)\)}, {., ., \(\(V\_\(N - 
                                2\ N\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N\)\) t'\)\), \(\(V\_\(N - 2\ N - 
                                1\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N - 1\)\) t'\)\), 0, \(\(V\_\(N - 
                                1\ N\)\) e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 1\ N\)\) t\)\)}, {\(\(V\_\(1  
                                N\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(1  N\)\) t'\)\), ., ., \(\(V\_\(N - 
                                2\ N\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 2\ N\)\) t'\)\), \(\(V\_\(N - 
                                1\ N\)\) e\^\(\(+i\)\ \(\(ω\^0\)\_\(N - 1\ N\)\) t'\)\), 0}}))(Overscript[A,  ->]) [t']dt')

Ako je prvi od navedenih dvaju uvjeta zadovoljen, elementi u gornjoj matrici mogu se razdijeliti u dvije skupine: sporo rotirajuće (ili čak statičke) i brzo rotirajuće. U prvu skupinu spadaju samo dva člana koji sadrže rezonantni ili skoro rezonantni produkt \(e\^\(\(±i\) \((\ \(\(ω\)\(\ \)\(-\)\)\  | \(ω\^0\)\_ab | )\) t\)\), dok svi ostali spadaju u drugu skupinu. Kako je svaka pojedinačna komponenta vektora (Overscript[A,  ->]) [t'] po apsolutnoj vrijednosti uvijek manja od 1, maksimalna amplituda pojedinačne komponente ograničena je integralima oblika:

\(∫\(V\_ij\) \(e\^\(\(-i\)\ \ \(\(ω\^0\)\_ij\) t\)\) 
          dt ≡ \(\(D\_ij\ E\_0\)\/2\) \(∫\((e\^\(\(+i\) \((\ ω\  - \ \(ω\^0\)\_ij)\) t\) + e\^\(\(-i\) \((\ ω\  + \(ω\^0\)\_ij)\) t\))\) dt\)\)

Pojedine komponente vektora stanja sustava (Overscript[A,  ->]) [t'] su po svom apsolutnom iznosu uvijek manji od jedan. Ako je vremenski raspon promjene vektora (Overscript[A,  ->]) [t'] bitno duža od frekvencije ophodnje oscilatornih članova pod gornjim integralom, tada će za ukupni integral unutar tog vremenskog raspona vrijediti:

\(\(\(|\)\(∫\(V\_ij\) \(e\^\(\(-i\)\ \ \(\(ω\^0\)\_ij\) t\)\) 
            dt\)\(|\)\(\(≤\)\(\(D\_ij\ E\_0\)\/2\)\)\(|\)\((1\/\(\(\ \)\(ω\  - \ \(ω\^0\)\_ij\)\) + 
            1\/\(\(\ \)\(ω\  + \ \(ω\^0\)\_ij\)\))\)\(|\)\) = \(D\_ij\ \(E\_0\) ω\)\/\(\(\ \)\(\((ω\  - \ \(ω\^0\)\_ij)\)\^2\)\)\)

Za sporo rotirajuće (a osobito za statičke) ekponencijalne članove nazivnik u gornjem integralu biti mnogo manji nego za ostale elemente matrice. Zbog toga će za prve cijeli integral biti bitno bitno veći nego za druge, pa će stoga rezonantni elementi u matrici gotovo u potpunosti određivati dinamiku cjelokupnog sustava. Što se drugog uvjeta tiče, uočimo da iznos svih integrala izravno ovisi o produktu (Subscript[D, ij]) (Subscript[E, 0]). Kasnije ćemo pokazati kako ovaj umnožak izravno razgraničava 'jaka' od 'slabih' polja.

Na upravo iznesenom zaključku se temelji približenje rotirajućeg vala (RWA - 'Rotating Wave Approximation'), prema kojemu u jednadžbi (8) možemo zanemariti sve osim dvaju članova bliskih rezonanciji

(d/dt) (Overscript[A,  ->]) [t]≅-i(((Subscript[E, 0]) (Subscript[D, ab]))/2)(({{0, ., 0, 0, ., 0}, {., ., ., ., ., .}, {0, ., 0, \(e\^\(\(±i\) \((\(\(ω\)\(-\)\) | \ \(ω\^0\)\_ab | )\) t\)\), ., 0}, {0, ., \(e\^\(\(∓i\) \((\(\(ω\)\(-\)\) | \ \(ω\^0\)\_ab | )\) t\)\), 0, ., 0}, {., ., ., ., ., .}, {0, ., 0, 0, ., 0}}))(Overscript[A,  ->]) [t]

Ove ćemo članove nazvati 'RWA članovima', dok ćemo sve ostale zanemarene članove matrice nazvati ne-RWA članovima. Ako dakle smetnja kojom djelujemo na sustav zadovoljava oba ranije navedena uvjeta, sustav od N vezanih svojstvenih stanja ponaša se gotovo kao sustav od samo dva vezana stanja. Dinamika ovog jednostavnog podsustava biti će predmetom našeg izučavanja u slijedećoj cjelini.

1.2 Rabijeve oscilacije u dvorazinskom kvantnom sustavu

Osnovna dinamika Rabijevih oscilacija u sustavu od samo dva svojstvena stanja dobro je poznata već gotovo pola stoljeća. Nešto rjeđe se u literaturi iznosi podrobnija analitička procjena granica valjanosti približenja rotirajućeg vala, a time i Rabijevih rezultata. Radi potpunosti u ovom ćemo odjeljku izložiti opsežan pregled ovog jednostavnog, ali za daljnja istraživanja iznimno važnog slučaja.

Temeljna dinamička jednadžba u približenju rotirajućeg vala

Promatramo sustav sa dva svojstvena stanja. Jednadžbu dinamike tog sustava nalazimo uvrštavanjem N=2 u relaciju (7)

(d/dt) (Overscript[A,  ->]) [t]=-i(((Subscript[E, 0]) (Subscript[D, 12]))/2)(({{0, \(e\^\(\(-i\)\ \(\(ω\^0\)\_12\) t\)\ \((e\^\(\(+i\)\ ω\ t\) + e\^\(\(-i\)\ ω\ t\))\)\)}, {\(e\^\(i\ \(\(ω\^0\)\_12\) t\)\ \((e\^\(\(+i\)\ ω\ t\) + e\^\(\(-i\)\ ω\ t\))\)\), 0}}))(Overscript[A,  ->]) [t]

gdje su definicije vektora stanja sustava (Overscript[A,  ->]) [t] i projekcije dipolnog električnog momenta (Subscript[D, 12]) analogne onima u izrazima (5) odnosno (9). Ako je frekvencija vanjske sile blizu rezonancijske frekvencije prelaza tada dinamiku sustava određuju samo po jedan od članova u svakom od elemenata gornje matrice, i to upravo onaj član za kojega je razlika između frekvencije lasera (za koju po definiciji uzimamo da je >0) i rezonancijske frekvencije prelaza (koja može biti <0 ili >0, ovisno o odnosu svojstvenih energija odgovarajućih vlastitih stanja) bliža nuli. U RWA se dakle matrica iz jednadžbe (15) pojednostavnjuje na:

(d/dt) (Overscript[A,  ->]) [t]=-i(((Subscript[E, 0]) (Subscript[D, 12]))/2)(({{0, \(e\^\(\(+i\)\ \((\(\(ω\)\(-\)\) | \(ω\^0\)\_12 | )\) t\)\)}, {\(e\^\(\(-i\)\ \((\(\(ω\)\(-\)\) | \(ω\^0\)\_12 | )\) t\)\), 0}}))(Overscript[A,  ->]) [t]

Uvođenjem zamjenske vremenske veličine

τ ≡ (((Subscript[E, 0]) | (Subscript[D, 12]) | )/2) t

promijenit ćemo vremenski raspon problema, čime se jednadžba dinamike daljnje pojednostavnjuje:

(d/d)τ (Overscript[a,  ->]) [τ]=-i Sign[(Subscript[D, 12])](({{0, \(e\^\(\(+i\)\ 2\ Δ\ τ\)\)}, {\(e\^\(\(-i\)\ 2\ Δ\ τ\)\), 0}}))(Overscript[a,  ->]) [τ]

gdje je (Overscript[a,  ->]) [τ] zamjenski vektor stanja dobiven iz  (Overscript[A,  ->]) [t] zamjenom t -> τ, a

\(Δ ≡ \ \(ω - \(ω\^0\)\_12\)\/\(E\_0 | D\_12 | \)\)

Uočimo da je početna jednadžba (15) neosjetljiva na obrat u vremenu, a takvi su i početni uvjeti koji ćemo promatrati. Zbog toga u daljnjim računima možemo bez smanjenja općenitosti ispustiti predznak Sign[(Subscript[D, 12])].

Primjenom unitarne transformacije \(\(a\& -> \)[τ] -> \(b\& -> \)[τ] = \(e\^\(\(-iΛ\)\ τ\)\) \(a\& -> \)[τ]\) na valnu funkciju (predstavljenu vektorom stanja vektor stanja (Overscript[a,  ->]) [τ]), pri čemu je

Λ=(({{(Subscript[ϕ, 1]), 0}, {0, (Subscript[ϕ, 2])}}))

hermitska matrica, iz matrice u jednadžbi (18) možemo ukloniti vremensku ovisnost. Ovime hamiltonijan poprima oblik

(({{0, \(e\^\(\(+i\)\ 2\ Δ\ τ\)\)}, {\(e\^\(\(-i\)\ 2\ Δ\ τ\)\), 0}}))->(({{(Subscript[ϕ, 1]), \(e\^\(\(+i\)\ \((2\ Δ - \((ϕ\_1 - ϕ\_2)\))\) τ\)\)}, {\(e\^\(\(-i\)\ \((2\ Δ - \((ϕ\_1 - ϕ\_2)\))\)\ τ\)\), (Subscript[ϕ, 2])}}))

Veličine (Subscript[ϕ, 1]) i (Subscript[ϕ, 2]) su međusobno potpuno neovisne, te ih možemo slobodno odabrati tako da bude zadovoljeno (Subscript[ϕ, 1]) - (Subscript[ϕ, 2]) = 2 Δ čime postižemo vremensku neovisnost transformiranog hamiltonijana. Sa stanovišta daljnjeg računa, pogodan izbor je (Subscript[ϕ, 1]) = 0,   (Subscript[ϕ, 2]) = -2 Δ kojime (18) prelazi u

(d/d)τ (Overscript[b,  ->]) [τ]=-i(({{0, 1}, {1, -2 Δ}}))(Overscript[b,  ->]) [τ]

Populacijska dinamika i njezine značajke

Svojstvene vrijednosti transformiranog hamiltonijana su

\(\(μ\_±\) = \(-Δ\) ± \@\(1 + Δ\^2\)\)

Početne uvjete odabrat ćemo tako da se u τ=0 cjelokupna populacija sustava nalazi u jednom od vlastitih stanja, recimo prvom

(Overscript[a,  ->])[τ = 0]≡(({{(Subscript[a, 1])[τ = 0]}, {(Subscript[a, 2])[τ = 0]}}))=(({{1}, {0}}))

Opće rješenje jednadžbe (18) uz ove početne uvjete glasi

(Overscript[a,  ->]) [τ]=(({{\(e\^\(i\ Δ\ τ\)\), 0}, {0, \(e\^\(\(-i\)\ Δ\ τ\)\)}}))(1/(Sqrt[1 + (Δ^2)]))(({{\(\(-\@\(1 + Δ\^2\)\) 
                    Cos[\(\@\(1 + Δ\^2\)\) τ] - i\ Δ\ Sin[\(\@\(1 + Δ\^2\)\) τ]\)}, {\(i\ Sin[\(\@\(1 + Δ\^2\)\) τ]\)}}))

pa je vremenski razvoj populacije dvorazinskog sustava opisan sa

\(\(\(Π\_1[τ]\)\(≡\)\) | \(a\_1\) \((τ)\)\( | \^2\) = \(\(\(1\)\(\ \)\)\/\(1 + Δ\^2\)\) \(1\/2\) \((1 - 
            Cos[2 \(\@\( 
                      1 + Δ\^2\)\) τ])\)\)
\(\(\(Π\_2[τ]\)\(≡\)\) | \(a\_2\) \((τ)\)\( | \^2\) = 
      1 - \(1\/\(1 + Δ\^2\)\) \(1\/2\) \((1 - 
              Cos[2 \(\@\( 
                        1 + Δ\^2\)\) τ])\)\)

Iz vremenskog razvoja populacija vidimo da na rezonanciji (Δ = 0) dolazi do potpunog prijenosa populacije između dvaju svojstvenih stanja nakon vremena

(Subscript[τ, Rabi]) = ((π )/2)
(Subscript[T, Rabi]) = (π/((Subscript[E, 0]) | (Subscript[D, 12]) | ))

Rezonantne Rabijeve oscilacije prikazane su na Slici 1.

({{}})

Odmicanje frekvencije vanjske sile od rezonancije ima dvojaki učinak na dinamičke značajke sustava. Kao prvo, smanjuje se vrijeme prijenosa populacije

(Subscript[τ, Rabi]) = (π/2) 
        (1/(Sqrt[1 + (Δ^2)]))
\(T\_Rabi = \(π\/\(E\_0 | D\_12 | \)\) 
        1\/\@\(1 + \((ω - \(ω\^0\)\_12)\)\^2\/\((\(E\_0\) D\_12)\)\^2\)\)

Drugi je učinak smanjenje amplitude oscilacija populacija, zbog kojega se van rezonancije ne može postići potpuni prijenos. U trenutku τ = (Subscript[τ, Rabi]), populacija početno nenaseljenog vlastitog stanja dostiže svoju najveću vrijednost koja iznosi

P[Δ] ≡ 
      (1/(1 + (Δ^2)))

Oba ova učinka odmaka od rezonancije na dinamiku populacija prikazani su na Slici 2. Funkciju P[Δ] ćemo nazvati  'Rabijevim profilom' a kasnije ćemo pokazati kako je ona vrlo pogodan alat za izučavanje utjecaja smetnje uzrokovane dodatnim svojstvenim stanjima sustava. Kada je Δ=1, iznos prijenosa populacije pada na jednu polovinu. Ako Rabijev profil promatramo kao funkciju frekvencije ω, nalazimo da jakost vezanja (Subscript[I, 12]) ≡ (Subscript[E, 0]) | (Subscript[D, 12]) |  određuje njegovu poluširinu. Valja uočiti da je Rabijev profil istovremeno funkcija svojstava sustava (projekcije dipolnog električnog momenta (Subscript[D, 12]) i rezonancijske frekvencije prelaza (Subscript[((ω^0)), 12])) i svojstava vanjske sile ((Subscript[E, 0]),ω)

P[Δ] ≡ 
        P[ω, (Subscript[((ω^0)), 12]), (Subscript[I, 12])] = 
      (1/(1 + (((((ω - (Subscript[((ω^0)), 12]))/(Subscript[I, 12]))))^2)))

Na Slici 3 prikazano je nekoliko primjera Rabijevih profila različitih poluširina za istu spektralnu liniju. U slijedećem ćemo poglavlju pokazati  kako u sustavu sa više od dva vezana vlastita stanja odmakom od rezonancije možemo donekle povećati amplitudu prijenosa populacije između odabranih svojstvenih stanja.

({{, , }})

({{}, {}, {}})

1.3 Valjanost približenja rotirajućeg vala

Da bismo istražili ograničenja primjenjivosti RWA, moramo utvrditi dinamičku značajnost ne-RWA članova \(e\^\(\(±i\)\ \((\(\(ω\)\(+\)\) | \(ω\^0\)\_12 | )\) t\)\) u matrici hamiltonijana u jednadžbi (15). Dva su parametra o kojima moramo voditi računa: jakost vezanja i odmak od rezonancije.

Ekstremne jakosti vezanja

Iz (27) se jasno uočava da — čak i u slučaju rezonancije (Δ=0) — ekstremna vrijednost jakosti vezanja (Subscript[I, 12])  čini da vrijeme prijenosa populacije formalno postaje usporedivo ili čak manje od vremena potrebnog da ne-RWA element načini jedan puni titraj u kompleksnoj ravnini. Analitički ovo se može zapisati kao:

(Subscript[I, 12]) ≡ (Subscript[E, 0])|(Subscript[D, 12])|≳ω+|(Subscript[((ω^0)), 12])|≃2 (Subscript[( (ω^0)), 12])

U ovom slučaju ne možemo tek tako zanemariti dinamički utjecaj brzih elemenata u matrici u jednadžbi (15). Naime, temeljna pretpostavka  RWA da se njihov doprinos integralu (12) poništi za vrijeme trajanja jednog titraja populacije nije više zadovoljena. U slučaju iznimno jakih polja morali bismo računati sa trenutnom vrijednošću amplitude lasera, koja je gotovo konstantna za vrijeme jednog ciklusa prenosa populacije. Ono što ćemo dobiti kao rješenje za dinamiku sustava su ponovno titranja populacije između dviju razina, no ovaj puta njihov period neće biti konstantan već će se periodički mijenjati. Na Slici 4 prikazano je nekoliko primjera dinamika populacije u uvjetima ekstremno jakog vezanja. Naravno, možemo očekivati da će ovako jaka polja bitno izobličiti kvantne sustave koje razmatramo. Nadalje, zbog iznimne ovisnosti reakcijske sile zračenja o brzini dinamičkih promjena u sustavu, a koja u ovom slučaju postaje ekstremna, njezin bi doprinos također trebalo uključiti u dinamičke jednadžbe kako bi se dobila točna rješenja. Također bi i magnetska sastavnica laserskog zračenja mogla početi igrati značajnu ulogu. Sve u svemu, pri ovim uvjetima cjelokupna dinamika postaje vrlo neuređena a upravljanje njome praktički nemoguće i stoga neupotrebljivo sa stanovišta koherentnog upravljanja. Zbog svega navedenog ovaj slučaj nećemo dalje razmatrati.

Prisjetivši se da je sa jakošću vezanja (Subscript[I, 12]) određena poluširina Rabijevog profila, korisno je uočiti da gore navedeni uvjet odgovara tolikom širenju Rabijevog profila da ona postaje usporediva ili čak i veća od udaljenosti središta linije od ishodišta. Možemo zaključiti da ćemo se u nastavku ograničiti na izučavanje samo takve slučajeve u kojima je poluširina Rabijevog profila bitno uža od njegove udaljenosti od ishodišta

(Subscript[I, 12]) << 2 (Subscript[((ω^0)), 12])

({{, }, {, }, {, }})

Relativni frekventni odmak

Veličina Δ ima ulogu relativnog odmaka od rezonantne frekvencije normaliziranog poluširinom Rabijevog profila. Argument za valjanost RWA u slučaju konačnog frekventnog odmaka točno slijedi onoga za prethodni, rezonantni slučaj: vrijeme prijenosa populacije mora biti mnogo duže od vremena jednog titraja  ne-RWA elemena. Matematički  zapisano to glasi

\(\(\@\(1 + \((\(ω - \(ω\^0\)\_12\)\/I\_12)\)\^2\)\) << \(\(ω + \(ω\^0\)\_12\)\/I\_12\)\)

Budući razmatramo samo profile poluširina manjih od (Subscript[((ω^0)), 12]) (vidi (32)) možemo postaviti gornju granicu na frekvenciju pogona ω — u obzir  moramo uzeti samo frekvencije ω < 2 (Subscript[( (ω^0)), 12]), budući da je za veće frekvencije visina Rabijevog profila zanemarivo mala. Nadalje, za velike relativne odmake od rezonancije razlomak pod korjenom u gornjem izrazu je znatno veći od jedan, pa približno vrijedi

|ω - (Subscript[((ω^0)), 12])|<< 
          3 (Subscript[( (ω^0)), 12])

Ovo je upravo traženi kriterij za ovisnost valjanosti RWA o relativnom frekventnom odmaku. Uzevši zajedno rezultate (32) i (34) u okviru RWA i za relativno uske profile kakve promatramo, Rabijevo rješenje izvrsno opisuje amplitudu prijenosa populacije u cjelokupnom području frekvencija lasera koje nam je od značaja. Ovaj zaključak nedvojbeno potvrđuju primjeri dinamike populacija prikazani na Slici 5.

Dinamički učinci ne-RWA matičnih elemenata

Posljednji dio rasprave o valjanosti RWA posvetit ćemo istraživanju potankosti dinamičkog utjecaja ne-RWA članova u jednadžbi (15). Probajmo naći približno potpuno (RWA + ne-RWA) analitičko rješenje oblika

\(\(a\& -> \)[τ] ≡ \(a\& -> \)\_RWA[τ] + \(a\& -> \)\_\(ne - RWA\)[τ]\)

gdje je (Subscript[((Overscript[a,  ->]) ), RWA])[τ] RWA rješenje koje smo već ranije našli, dok je  (Subscript[((Overscript[a,  ->]) ), ne - RWA])[τ] mala popravka. Kada ovo uvrstimo u (15), nalazimo

(d/d)τ (Overscript[a,  ->]) [τ]=-i(({{0, \(e\^\(\(+i\)\ 2\ Δ\ τ\) + e\^\(\(-i\)\ 2\ δ\ τ\)\)}, {\(e\^\(\(-i\)\ 2\ Δ\ τ\) + e\^\(\(+i\)\ 2\ δ\ τ\)\), 0}}))(Overscript[a,  ->]) [τ]
(d/d)τ (Subscript[((Overscript[a,  ->]) ), ne - RWA])[τ]≅-i(({{0, \(e\^\(\(-i\)\ 2\ δ\ τ\)\)}, {\(e\^\(\(+i\)\ 2\ δ\ τ\)\), 0}}))(Subscript[((Overscript[a,  ->]) ), RWA])[τ]

({{, ({{}, {}}), ({{}, {}})}})

gdje je Δ definiran kao i ranije (vidi (19)), dok je

δ ≡ ((ω + (Subscript[((ω^0)), 12]))/(Subscript[I, 12]))

Formalno rješenje ne-RWA jednadžbe glasi:

(Subscript[((Overscript[a,  ->]) ), ne - RWA])[τ]=-i∫dτ'(({{0, \(e\^\(\(-i\)\ 2\ δ\ τ'\)\)}, {\(e\^\(\(+i\)\ 2\ δ\ τ'\)\), 0}}))(Subscript[((Overscript[a,  ->]) ), RWA])[τ']

Nama zapravo niti ne treba točno rješenje ove jednadžbe. Ono što nas zanima jest procjeniti red veličine raspona ne-RWA popravke, jer sve dok je on bitno manji od RWA doprinosa, ukupno će rješenje biti dobro opisano približnim RWA rješenjem. Dok su god zadovoljeni uvjeti navedeni u prethodnoj cjelini, RWA rješenje možemo smatrati sporo promjenjivim parametrom te ga možemo izvući izvan integrala. Tada nam ostaje samo integrirati jednostavne eksponencijalne funkcije, pa je konačno rješenje

\(\(a\& -> \)\_\(ne - RWA\)[τ; τ\_1 < τ < τ\_2]\)≅(1/δ)((1/2)(({{0, \(e\^\(\(-i\)\ 2\ δ\ τ'\)\)}, {\(-e\^\(\(+i\)\ 2\ δ\ τ'\)\), 0}}))\(\( | \+\(τ' = τ\_1\)\)\&\(τ' = τ\_2\)\))\(\(a\& -> \)\_RWA[\(τ\_2 - τ\_1\)\/2]\)

Veličina (1/δ) u potpunosti određuje omjer ne-RWA popravke i RWA rješenja. Dva elementa u matrici rotiraju u kompleksnoj ravnini, a njihova apsolutna vrijednost je uvijek jednaka jedinici pa cijeli izraz u zagradama ima raspon 1. Dakle, iznos ne-RWA doprinosa bitno je manji od iznosa RWA doprinosa dok god je zadovoljeno:

(1/δ) << 1

ili drugačije zapisano

(Subscript[I, 12]) << 3 (Subscript[((ω^0)), 12])

Uočimo da je ovo nešto blaži oblik uvjeta (31) te je stoga u okolnostima koje mi uzimamo u razmatranje automatski zadovoljeno.

Na poslijetku možemo zaključiti da RWA rješenje predstavlja izvrsno približenje potpunom rješenju u cijelom području frekvencija koje nam je od značaja dok je god poluširina Rabijevog profila bitno manja od udaljenosti središta linije od ishodišta.

Nakon što smo u prethodnom poglavlju potanko ispitali svojstva rabijevih oscilacija u sustavu sa samo dvije svojstvene razine, u ovom poglavlju izučavamo utjecaj prisustva dodatnih svojstvenih razina u sustavu na dinamiku prijenosa populacije. Prvo u sustav uvodimo jednu dodatnu razinu vezanu električnim dipolnim integralom samo sa jednim od početnih razina, te na temelju spoznaja iz prošlog poglavlja ugrubo ispitujemo kakvo bismo ponašanje u takvome sustavu mogli očekivati. Potom, koristeći dva različita analitička pristupa, potanko istražujemo utjecaj ove smetnje na promjenu značajki čiste Rabijeve dinamike. Na poslijetku poopćavamo rezultate dobivene za jednu razinu smetnje na slučaj sa proizvoljnim brojem razina smetnje.

2.1 Temeljna jednadžba dinamike trorazinskog sustava i površna analiza

Bez obzira na točne pojedinosti dinamike, u sustavu sa samo dvije razine cjelokupna je populacija sustava bila nužno ograničena na obitavanje u tim dvama vezanim razinama. Uvedemo li u sustav dodatne razine vezane sa barem jednom od postojećih dviju, postizanje potpunog prijenosa populacije između dviju željenih razina postaje nemoguće jer će vanjska sila dio populacije neizbježno prenijeti i u dodanu 'razinu smetnje'. Ono što ipak možemo pokužati učiniti jest utvrditi kriterije koji bi nam omogućili nadzor i ograničavanje tog 'curenja' populacije van željene putanje prijenosa. S tim ćemo ciljem istražiti kakva je ovisnost curenja o svojstvima vanjske pogonske sile (njeznoj jakosti i frekvenciji) za dane parametre sustava (dipolna vezanja i rezonancijske frekvencije prelaza).

Jednadžba dinamike trorazinskog sustava

Dvije razine između kojih želimo postići prijenos populacije označit ćemo sa 't' (temeljna) i 'p' (posrednička) a dodatnu razinu smetnje sa 's'. Temeljnu razinu vanjska sila vezuje samo sa posredničkom, dok je posredničku vezuje i sa razinom smetnje. Posrednička razina 'posreduje' u curenju populacije izvan željenog dijela sustava. Početno se cjelokupna populacija nalazi u jednoj od razina t ili p, dok je s prazna. Želimo postići što potpuniji prijenos populacije između t i p a istovremeno učiniti curenje (populaciju u s) što manjim. Osim toga, prijenos želimo učiniti što bržim kako bismo mogli zanemariti spore procese spontane emisije koji nužno postoje u svakom stvarnom sustavu. Iz rezultata (27) i (28) vidimo da se vrijeme prenosa može skratiti povećavanjem jakosti vezanja. Budući da su projekcije električnog momenta (Subscript[D, ij]) (definirane analogno onima u (9)) zadane samim sustavom, ostaje nam samo mogućnost povećanja jakosti vanjskog pogona. No u prethodnom smo poglavlju pokazali kako postoji gornja granica jakosti vezanja, a time izravno i jakosti pogona, koju ne smijemo prekoračiti ako želimo ostati u području valjanosti RWA. Što se tiče frekvencije lasera, možemo očekivati da ćemo t-p prijenos postići uz frekvenciju koja je, ako ne točno rezonantna za ovaj prelaz, a ono joj je barem bliska.

Potpune dinamičke jednadžbe sustava t-p-s nalazimo prilagodbom općenite jednadžbe (7). Radi lakšeg algebarskog rukovanja upotrebljavat ćemo slijedeće skraćene zapise za svojstvene frekvencije sustava

\(\(\(ω\^0\)\_αβ = \(\(\(ω\^0\)\_βα\)\(≡\)\) | ω\_α - ω\_β | ;\)\)
(Subscript[s, α])β = -(Subscript[s, β])α ≡ 
        Sign[(Subscript[ω, α]) - (Subscript[ω, β]) ]

gdje su α i β odgovarajuće oznake stanja vezanih pojedinom frekvencijom (t, p i s). U matričnom zapisu jednadžba dinamike može se pogodno razdijeliti na 'RWA',  'moguće-RWA' i 'ne-RWA' dijelove:

(d/dt) (Overscript[A,  ->]) [t]=-i((Subscript[E, 0])/2)((Subscript[D, pt])(({{0, (e^(i (Subscript[s, pt])(ω-(Subscript[(ω^0), pt]))t)), 0}, {(e^(-i (Subscript[s, pt])(ω-(Subscript[(ω^0), pt]))t)), 0, 0}, {0, 0, 0}}))+(Subscript[D, ps])(({{0, 0, 0}, {0, 0, (e^(-i (Subscript[s, ps])(ω-(Subscript[(ω^0), ps]))t))}, {0, (e^(i (Subscript[s, ps])(ω-(Subscript[(ω^0), ps]))t)), 0}}))+(({{0, (Subscript[D, pt])(e^(-i (Subscript[s, pt])(ω+(Subscript[(ω^0), pt]))t)), 0}, {(Subscript[D, pt])(e^(i (Subscript[s, pt])(ω+(Subscript[(ω^0), pt]))t)), 0, (Subscript[D, ps])(e^(i (Subscript[s, ps])(ω+(Subscript[(ω^0), ps]))t))}, {0, (Subscript[D, ps])(e^(-i (Subscript[s, ps])(ω+(Subscript[(ω^0), ps]))t)), 0}})))(Overscript[A,  ->]) [
          t]

Površna analiza temeljena na Rabijevim profilima

Sada se možemo okoristiti pojmom Rabijevog profila kako bismo ugrubo ispitali dinamičke značajke trorazinskog sustava. Prvo uočimo sličnosti i razlike između jednadžbi (43) i (15). Obje sadrže nekoliko sporo rotirajućih ('RWA') te nekoliko brzo rotirajućih ('ne-RWA') članova. U jed. (43) oni su sakupljeni u prvoj odnosno trećoj matrici. Članovi druge matrice u istoj jednadžbi po brzini rotacije su negdje između ovih dvaju ekstremnih slučajeva, ovisno o odnosu dviju svojstvenih frekvencija sustava (Subscript[(ω^0), pt]) i (Subscript[(ω^0), ps]). Rabijev profil svake od dviju linija funkcija je odgovarajućeg relativnog odmaka od rezonancije:

(Subscript[Δ, t])≡((ω-(Subscript[(ω^0), pt]))/((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])|))
(Subscript[Δ, s])≡((ω-(Subscript[(ω^0), ps]))/((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, ps])|))

U posljednoj smo cjelini prethodnog poglavlja pokazali da je preduvjet mogućnosti dobrog upravljanja prijenosom populacije da poluširina ciljane linije prelaza bude manja od njene udaljenosti od ishodišta. Iz rasprave u drugoj cjelini prethodnog poglavlja znamo da postizanje značajnog prijenosa populacije između p i t zahtjeva |(Subscript[Δ, t])|<< 1. Suprotno tome, da bismo smanjili curenje, frekvencija pogonske sile mora biti daleko u krilu Rabijevog profila linije neželjenog prelaza p-s, odnosno |(Subscript[Δ, s])|>>1.  Uvedimo zamjenske veličine Δ, σ i R određene na slijedeći način

Δ≡(Subscript[Δ, t])≡((ω-(Subscript[(ω^0), pt]))/((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])|))
σ≡(((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, ps])|)/((Subscript[(ω^0), pt])-(Subscript[(ω^0), ps])))
R≡|((Subscript[D, pt])/(Subscript[D, ps]))|

Preko njih relativni odmak od rezonancije za  liniju smetnje možemo izraziti kao

(Subscript[Δ, s])=|((Subscript[D, pt])/(Subscript[D, ps]))|((ω-(Subscript[(ω^0), pt]))/((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])|))+(((Subscript[(ω^0), pt])-(Subscript[(ω^0), ps]))/((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, ps])|))
=(1/R) Δ + 
          (1/σ)

Ako frekvenciju vanjske sile ugodimo točno na ciljanu rezonanciju, Δ će biti jednako nuli te će prvi od dvaju uvjeta biti zadovoljen. Veličinu Δ ćemo nazvati  ugođenjem. Drugi će uvjet biti zadovoljen ako je |σ|<<1, bez obzira na to koliki je Δ. Kako je (Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])|  zapravo poluširina Rabijevog profila linije smetnje, ovo znači da očekujemo zanemarivo curenje dok je god poluširina Rabijevog profila linije smetnje  mnogo manja od njene udaljenosti do ciljane linije. Kako je σ očito razmjeran jakosti vanjske sile, a time izravno povezan sa snagom kojom pogonimo sustav, ovu ćemo veličinu nazvati parametrom snage.  Nadalje, primjetimo da veličina R određuje omjere poluširina Rabijevih profila linije smetnje i ciljane linije. Konačnost visine Rabijevog profila u cijelom frekventnom području izravno nas upućuje na zaključak da će u višerazinskom sustavu Rabijev prenos biti uvijek popraćen nekim konačnim odljevom. Stoga bismo razliku u poluširinama Rabijevih profila možda mogli iskoristiti kako bismo donekle povećali prijenos populacije. Naime, ako je R velik, postavljanje ugođenja (a time izravno i (Subscript[Δ, t])) na  neku malu konačnu vrijednost istovremeno bi uzrokovalo mnogo veću promjenu u (Subscript[Δ, p]). Na ovaj bismo način mogli samo malo smanjiti iznos prijenosa, a istovremeno bitno smanjiti iznos curenja. Budući da cjelokupna populacija mora biti razdijeljena između početno naseljenog stanja, prenosa i curenja, ovako bismo povećali omjer između prenosa i odljeva, te samim time postigli nešto potpuniji prenos. U nastavku ćemo pokazati da ovo uistinu i jest slučaj, iako je točan mehanizam bitno složeniji.

Dakle, crtanje Rabijevih profila obiju linija našeg trorazinskog sustava na isti graf trebalo bi nam pružiti izravan uvid u osnovne značajke dinamike sustava. Primjeri ovakve brze analize prikazani su na Slici 6. Budući znamo kako na temelju poznatih iz svojstava sustava i pogonske sile odrediti poluširine Rabijevog profila, odmah možemo postaviti grubu gornju granicu na dopuštenu jakost lasera. Nadalje, poznavanje veze između jakosti vezanja i vremena prijenosa (dane izrazom (27)) populacije omogućava nam izravno određivanje donje granice brzine prijenosa populacije. Napokon, valja uočiti da Δ može poprimiti i vrijednost 0 (što se dešava točno na rezonanciji) a σ ne može, dok god postoji neka konačna vrijednost jakosti pogonske sile. Ova će činjenica biti važna u dRWA analitičkom pristupu koji se temelji na razvijanju u red veličina koje opisuju dinamiku trorazinskog sustava: negativne potencije u σ možemo uzimati u obzir, no nikako nam se ne smiju javiti negativne potencije u Δ.

({{, }, {, }, {, }})

2.2 Analitički pristup I: razvezana dinamika (RaD)

U ovom odjeljku započinjemo sa opsežnim analitičkim izučavanjem utjecaja razine smetnje na dinamiku prijenosa populacije u trorazinskom sustavu. Pristup preko približenja razvezane dinamike temelji se na pretpostavci da dinamika istraživanog sustava uistinu jest bliska čistoj Rabijevoj dinamici s kakvom smo se već susreli u sustavu sa samo dvije svojstvene razine. Stoga ćemo unaprijed pretpostaviti rješenje našeg dinamičkog problema, te ćemo uvrštavanjem tog rješenja u potpunu dinamičku jednadžbu pokazati da je naša početna pretpostavka ispravna. Napomenimo da do pretpostavke oblika rješenja - koja ujedno jest i samo rješenje - nismo došli nasumičnim pokušavanjem, već smo ga oblikovali na temelju rezultata velikog broja numeričkih eksperimenata i simulacija u kojima smo mijenjali sve moguće parametre sustava.

Temeljna jednadžba dinamike u približenju razvezane dinamike

Kao početni korak ovog istraživanja razdvojit ćemo t-p-s sustav na dva podsustava, od kojih se prvi sastoji od razina t i p a drugi od same razine s. a upravo zbog ovakvog pristupa smo cijeli postupak nazvali razvezanom dinamikom.  Dinamičku jednadžbu riješit ćemo rekurzijski tako da pretpostavimo da nam je rješenje dinamike jednog od podsustava poznato te ga kao takvog ugrađujemo u jednadžbu dinamike drugog podsustava kao poznati prarametar. Kao nulti korak poslužit će nam rješenje dinamike čistog podsustava t-p. Kako mi baš želimo dobiti rješenje koje je vrlo slično čistim Rabijevim titranjima u sustavu sa dvije razine, rezulatat nultog koraka bi trebao već biti vrlo dobro približenje potpunom rješenju. Svakako valja imati na umu da se cjelokupni postupak može provesti samo dok smetnja uistinu jest samo smetnja, odnosno dok  je ukupna populacija stanja s mala ((Subscript[Π, p])[τ] << 1 za sve τ) . Ovaj zahtjev proizlazi iz činjenice da rekurzivno rješavanje razdvojene dinamičke jednadžbe narušava unitarnost valne funkcije.

Budući da pretpostavljamo da se nalazimo blizu rezonancije sa željenim prelazom, iz dinamičke jednadžbe možemo ispustiti ne-RWA članove za ciljani prijelaz. Članove pridružene liniji smetnje u potpunosti zadržavamo jer će nam upravo oni dati popravke u dinamici. Jednadžba koju rješavamo postaje:

(d/d)τ (Overscript[a,  ->]) [τ]=-i Sign[(Subscript[D, pt])](({{0, (e^(i (Subscript[s, pt])2 Δ τ)), 0}, {(e^(-i (Subscript[s, pt])2 Δ τ)), 0, (Subscript[s, R])R ((e^(i (Subscript[s, ps])2(2  Γ - Δ - 
                              (R/σ))τ))+(e^(-i (Subscript[s, ps])2((R/σ) + Δ)τ)))}, {0, (Subscript[s, R])R ((e^(-i (Subscript[s, ps])2(2  Γ - Δ - 
                              (R/σ))τ))+(e^(i (Subscript[s, ps])2((R/σ) + Δ)τ))), 0}}))(Overscript[a,  ->]) [τ]

gdje su

(Overscript[a,  ->]) [τ]=(({{(Subscript[a, t])[τ]}, {(Subscript[a, p])[τ]}, {(Subscript[a, s])[τ]}}))
(Subscript[S, R])≡Sign[((Subscript[D, ps])/(Subscript[D, pt]))]
Γ≡ (ω/((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])|))

Predznak Sign[(Subscript[D, pt])] ponovno možemo ispustiti kao što smo to napravili ranije u slučaju samo dviju razina (jed. (18)), jer su i jednadžba i početni uvjeti simetrični s obzirom na obrat u vremenu.

Rekurzijski postupak

Iz jednadžbe (47) nalazimo da je dinamika podsustava t-p opisana jednadžbom

(d/d)τ(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])[τ]=-i ((({{0, (e^(i (Subscript[s, pt])2 Δ τ))}, {(e^(-i (Subscript[s, pt])2 Δ τ)), 0}}))(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])[τ]+(Subscript[s, R])R ((e^(i (Subscript[s, ps])2(2  Γ - Δ - 
                          (R/σ))τ))+(e^(-i (Subscript[s, ps])2((R/σ) + Δ)τ)))(({{0}, {1}}))(Subscript[a, s])[τ])

gdje je (Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])[τ] vektor podsustava t-p

(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])[τ]≡ (({{(Subscript[a, t])[τ]}, {(Subscript[a, p])[τ]}}))

Ako je smetnja zbog utjecaja razine s mala, očekivali bismo da je rješenje vrlo slično rješenju za slučaj sustava sa samo dvije vezane svojstvene razine. Numeričkih eksperimenti tu slutnju i potvrđuju, te naznačuju da je točno rješenje jednadžbe (43) oblika

(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])[τ]=(({{\(e\^\(i\ Δ'\ τ\)\), 0}, {0, \(e\^\(\(-i\)\ Δ'\ τ\)\)}}))(1/(Sqrt[1 + (((Δ'))^2)]))((Subscript[a, t])[0](({{1, 0}, {0, 1}}))-(Subscript[a, p])[0](({{0, 1}, {1, 0}})))(({{\(\(-\@\(1 + \((Δ')\)\^2\)\) 
                    Cos[\(\@\(1 + \((Δ')\)\^2\)\) τ] - i\ Δ\ Sin[\(\@\(1 + \((Δ')\)\^2\)\) τ]\)}, {\(i\ Sin[\(\@\(1 + \((Δ')\)\^2\)\) τ]\)}}))

(Subscript[a, t])[0] i (Subscript[a, p])[0] su početne vrijednosti amplituda temeljne odnosno posredničke razine pri čemu valja imati na umu da je uvijek jedna od njih jednaka jedinici, a druga nuli.

Ugođenje Δ' razlikuje se od ugođenja Δ definiranog u jed (19):

Δ' ≡ Δ - (Subscript[Δ, 0])

t. j. ugođenje je odmaknuto od izvornog Δ za neki nepoznati iznos (Subscript[Δ, 0]). Ako (51) uistinu jest rješenje našeg problema tada bismo zatvaranjem rekurzije trebali jednoznačno odrediti optimalnu vrijednost ugođenja (Subscript[Δ, 0]). Uočimo da je (43) zapravo točno rješenje slijedeće dinamičke jednadžbe:

(d/d)τ(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])'[τ]=-i(({{0, \(e\^\(\(+i\)\ 2\ Δ'\ τ\)\)}, {\(e\^\(\(-i\)\ 2\ Δ'\ τ\)\), 0}}))(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])'[τ]

pri čemu je novo ugođenje Δ' određeno kao

Δ'≡((ω-(Subscript[(ω^0), pt])')/((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])|))

Pretpostavljeni oblik rješenja  jed. (43) zapravo nam kaže da očekujemo kako će uvođenje smetnje u sustav dviju razina za posljedicu imati pomicanje Rabijevog profila ciljane linije bez mijenjanja njegovog oblika.

Sada iz jed. (47) očitavamo jednadžbu za dinamiku podsustava s:

(d/d)τ (Subscript[a, s])[τ]=-i (Subscript[s, R])R ((e^(-i (Subscript[s, ps])2(2  Γ - Δ - (R/σ))τ))+(e^(i (Subscript[s, ps])2((R/σ) + Δ)τ)))(Subscript[a, p])[τ]

Prema našoj početnoj pretpostavci (Subscript[a, p])[τ] nam je poznat kao jedna od komponenti rješenja dinamike podsustava t-p, pa je jednadžba (54) stoga jednostavna diferencijalna jednadžba za funkciju (Subscript[a, s])[τ]. Rješenje glasi

(Subscript[a, s])[τ]≅(Subscript[α, 0])-(Subscript[s, R])(Subscript[s, ps])(σ/2)(e^(i (Subscript[s, ps])2((R/σ) + Δ)τ))(1+(1/(1 - ((2  Γ σ)/R)))(e^(i (Subscript[s, ps])4 Γ τ)))(Subscript[a, p])[τ]

gdje je (Subscript[α, 0]) konstanta integracije za koju se može lako pokazati da je po iznosu vrlo mala.

Napokon zatvaramo rekurziju uvrštavanjem rješenja (55) za podsustav s u  jednadžbu dinamike podsustava  t-p (49).  Zadržavanjem samo najsporije rotirajućih članova nalazimo

(d/(d τ))(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])[τ]≅-i(({{0, (e^(i (Subscript[s, pt]) 2Δ τ))}, {(e^(-i (Subscript[s, pt]) 2Δ τ)), -χ}}))(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])[τ]

gdje je veličina χ određena sa

χ≡(Subscript[s, ps])((R σ)/2)(1 + 
            (1/(1 - ((2 Γ σ)/R))))

Da bismo odredili pomak u ugađanju (Subscript[Δ, 0]) moramo naći unitarnu transformaciju (Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])'[τ]=\(e\^\(\(-i\)\ B\&^\ τ\)\)(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])[τ] koja povezuje  (Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])'[τ] iz jed. (53) sa (Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])[τ] iz jed. (57), pri čemu je

\(B\&^\)≡(({{(Subscript[β, 1]), 0}, {0, (Subscript[β, 2])}}))

hermitska matrica. Uvođenjem ove transformacije jednadžba dinamike podsustava t-p prelazi u

(d/(d τ))(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])'[τ]=-i(({{(Subscript[β, 1]), (e^(i (Subscript[s, pt]) (2  Δ-(Subscript[s, pt])((Subscript[β, 1]) - (Subscript[β, 2]))) τ))}, {(e^(-i (Subscript[s, pt]) (2  Δ-(Subscript[s, pt])((Subscript[β, 1]) - (Subscript[β, 2]))) τ)), -χ + (Subscript[β, 2])}}))(Subscript[(Overscript[a,  ->]) , tp])'[τ]

Zahtijevanjem jednakosti između jednadžbi (53) i (60) jednoznačno nalazimo vrijednost (Subscript[Δ, 0]):

(Subscript[Δ, 0])=-(Subscript[s, pt])(Subscript[s, ps])((R σ)/4)(1 + 
            (1/(1 - ((2 Γ σ)/R))))

Iz ovoga izravno nalazimo da optimalna frekvencija pogonske sile za što potpuniji prenos iznosi

(Subscript[ω, pt])'=(Subscript[(ω^0), pt])+(Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])|(Subscript[Δ, 0])
=(Subscript[(ω^0), pt])-(Subscript[s, pt])(Subscript[s, ps])(σ/4) (Subscript[E, 0]) (Subscript[D, ps])(1 + 
                (1/(1 - ((2 Γ σ)/R))))

dok je vrijeme prenosa određeno sa

\(τ\_RaD = \(\(π\/2\) 
          1\/\@\(1 + Δ'\^2\) = \(π\/2\) 
          1\/\@\(1 + \((Δ - Δ\_0)\)\^2\)\)\)

Ispravnost ovih rezultata može se provjeriti numeričkim rješavanjem jednadžbe (43). Na Slici 7 prikazano je nekoliko ovakvih primjera.

({{, , }, {, , }, {, , }})

Rezultat (62) nedvojbeno i analitički potvrđuje slutnju navedenu u prethodnoj cjelini, o tome da bi u sustavima sa više od dvije razine konačan odmak od rezonantne frekvencije ciljane linije mogao povećati amplitutu prijenosa populacije. Istovremeno možemo uočiti da naš naivni argument nije potupuno točan. Naime, ovisno o energijskom rasporedu svojstvenih stanja uključenih u dinamiku pogodan pomak može biti od linije smetnje, ali također i prema njoj. Prvi se  slučaj javlja ako je energija razine p između energija razina t i s, pa su (Subscript[s, pt]) i (Subscript[s, ps]) suprotnog predznaka. Ako skiciramo dijagram u kojemu se na apscisi nalazi redom razine t, p i s, a na ordinati njihove odgovarajuće energije, u ovom slučaju točke grafa nalazit će se u vrhovima nakošenog slova I. zbog toga ćemo ovakav energijski raspored nazvati I-rasporedom. Ako je pak energija razine p veća ili manja od obiju energija razina t i s, (Subscript[s, pt]) i (Subscript[s, ps]) su istog suprotnog predznaka i pogodno ugođenje je prema liniji smetnje. Ranije opisani dijegram tada ima obliku uspravnog ili obrnutog slova 'Λ', zbog čega ćemo ovakav energijski raspored nazvati Λ-rasporedom.

Nedostaci približenja razvezane dinamike

Prvi problem rezultata dobivenih računom u približenju razvezane dinamike tiče se iznosa optimalnog ugođenja iskazanog izrazom (61). Valja naime uočiti da je(Subscript[Δ, 0]) kroz veličinu Γ (određenu u (48)) zapravo funkcija frekvencije vanjske sile. Ovo je nezgodno, jer bi (Subscript[Δ, 0]) trebala biti konstanta ovisna samo o parametrima sustava i amplitudi vanjske sile, no ne i o njezinoj frekvenciji. Pogledajmo međutim je li to uistinu toliki problem. Promotrimo bolje izraz u kojemu se Γ javlja:

((2 Γ σ)/R)=2(ω/((Subscript[(ω^0), pt])-(Subscript[(ω^0), ps])))=(2/(1-((Subscript[(ω^0), ps])/(Subscript[(ω^0), pt]))))(ω/(Subscript[(ω^0), pt]))

U zavisnosti o spektralnim položajima linija i omjeru R poluširina njihovih Rabijevh profila optimalna frekvencija može biti poprilično odmaknuta od rezonancijske. U svakom slučaju, raspon frekvencija koje nas zanimaju proteže se od rezonantne do optimalne, i između krajnjih točaka ovog raspona iznos izraza (64) može biti vrlo različit. No, u stvarnim sustavima uz liniju kojom želimo postići prijenos populacije redovito postoji i čitavo mnoštvo linija smetnje. Neke od ovih linija su svakako spektralno relativno bliske ciljanoj liniji, odnosno njihova je udaljenost od rezonantne linije bitno manja od njihove udaljenosti do ishodišta. Jasno je da ugođenje svakako mora biti manje od te najmanje međulinijske udaljenosti, pa je stoga promatrani frekventni raspon relativno uzak. U tom slučaju (64) je gotovo konstantan preko cijelog tog raspona,  pa problem time nestaje. Tada je ω≃(Subscript[(ω^0), pt]) pa izraz (64) iznosi približno 2/(1-((Subscript[(ω^0), ps])/(Subscript[(ω^0), pt]))). štoviše, i u slučaju da ovaj uvjet nije ispunjen, optimalnu frekvenciju možemo odrediti rekurzivnim postupkom — kao nulti korak uzimamo ω=(Subscript[(ω^0), pt]), a zatim iterativni postupak nastavimo sa tako dobivenom vrijednosću optimalne frekvencije ω=(Subscript[ω, pt])' sve dok se vrijednost ne prestane mijenjati.

Vratimo se naposlijetku problemu neočuvanja unitarnosti valne funkcije. U prvom smo odjeljku ove cjeline spomenuli kako su rezultati dobiveni metodom razvezane dinamike 'slijepi' s obzirom na curenje. Za vrlo mala curenja teorijski rezultati izvrsno se poklapaju sa numeričkim simulacijama, a i za veća curenja se dio teorijskih dinamičkih značajki još uvijek lijepo podudara sa teorijskim rezultatima. Međutim, s porastom curenja opaženo vrijeme prijenosa sve više odstupa od svoje teorijske vrijednosti. Primjeri ovog odstupanja su prikazani na Slici 8. Ovaj ćemo nedostatak djelimično razrješiti drugačijim analitičkim pristupom, dvostrukim približenjem rotirajućeg vala, kod kojega je unitarnost valne funkcije sačuvana.

({{}, {}, {}})

2.3 Analitički pristup II: dvostruko približenje rotirajućeg vala (dRWA)

Ispravnost rezultata koje ćemo dobiti pomoću dvostrukog približenja rotirajućeg vala je ograničena na relativno mali broj slučajeva. Naime, temeljna  je pretpostavka ovog pristupa da se ciljana linija i linija smetnje mogu istovremeno tretirati u približenju rotirajućeg vala. Da bi ovo bilo istina, te dvije linije moraju spektralno biti izuzetno bliske, što može biti ispunjeno samo za mali broj linija spektra. Ipak, rezultati koje ćemo ovako dobiti ukazat će nam na koji način možemo upotpuniti nedostatke u bitno sveobuhvatnijim rezultatima nađenim računom u približenju razvezane dinamike.

Temeljna jednadžba dinamike u dRWA

Jednadžbu dinamike trorazinskog sustava u dRWA dobivamo iz jednadžbe (43) ispuštajući zadnju, ne-RWA matricu:

(d/d)τ (Overscript[a,  ->]) [τ]=-i Sign[(Subscript[D, pt])](({{0, (e^(i (Subscript[s, pt])2 Δ τ)), 0}, {(e^(-i (Subscript[s, pt])2 Δ τ)), 0, (Subscript[s, R])R (e^(-i (Subscript[s, ps])2(Δ + (R/σ))τ))}, {0, (Subscript[s, R])R (e^(i (Subscript[s, ps])2(Δ + (R/σ))τ)), 0}}))(Overscript[a,  ->]) [t]

Kao i ranije i iz istog razloga možemo ispustiti predznak Sign[(Subscript[D, pt])]. Primjenom unitarne transformacije, slično kako smo to napravili u (18), iz hamiltonijana uklanjamo ovisnost o vremenu te dobivamo novu jednadžbu

(d/d)τ (Overscript[b,  ->]) [τ]=-i(({{0, 1 , 0}, {1 , -2 (Subscript[s, pt])Δ, (Subscript[s, R]) 
                  R}, {0, (Subscript[s, R]) R, -2 (((Subscript[s, pt])-(Subscript[s, ps]))Δ -(Subscript[s, ps])((R )/σ))}}))(Overscript[b,  ->]) [τ]

Opće rješenje ove jednadžbe, izraženo preko zasada neodređenih svojstvenih vrijednosti (Subscript[μ, i]);i = 1,2,3 preinačenog vremenski nezavisnog hamiltonijana glasi:

(Overscript[a,  ->]) [τ]=(({{1, 0, 0}, {0, (e^(-i (Subscript[s, pt]) 2 Δ τ)), 0}, {0, 0, (e^(-i 2 (((Subscript[s, pt])-(Subscript[s, ps]))Δ -(Subscript[s, ps])((R )/σ))τ))}}))(∑_(i=1)^3)(Subscript[c, i])(({{1}, {(Subscript[μ, i])}, {(1/R)((Subscript[μ, i])((Subscript[μ, i])+2 (Subscript[s, pt])Δ)-1)}}))(e^(-i (Subscript[μ, i])τ))

Razmatrat ćemo dvije vrste početnih uvjeta

({{(Overscript[a,  ->]) [τ = 0]≡(({{({{1}, {0}})}, {0}}))-početno naseljena razina t}, {(Overscript[a,  ->]) [τ = 0]≡(({{0}, {1}, {0}}))-početno naseljena razina p}})

Budući je novi hamiltonijan simetričan, svojstvene su mu vrijednosti realne a zbog oblika početnih uvjeta realne su i konstante (Subscript[c, i]); i = 1,2,3. Vremenski razvoj populacije opisan je sa

(Subscript[Π, α])[τ]≡|(Subscript[a, α])[τ]\( | \^2\)=(∑_(i=1)^3)(SuperStar[((Subscript[d, i, α]))])(Subscript[d, i, α])+2(∑_(i=1)^3)(∑_(j>i)^3)(SuperStar[((Subscript[d, i, α]))])(Subscript[d, j, α])Cos[((Subscript[μ, i])-(Subscript[μ, j]))τ]
\(α ≡ t, p, s\)

gdje smo koristili skraćeni zapis

(Subscript[(Overscript[d,  ->]) , i])=(({{(Subscript[d, i, t])}, {(Subscript[d, i, p])}, {(Subscript[d, i, s])}}))≡(Subscript[c, i])(({{1}, {(Subscript[μ, i])}, {(1/R)((Subscript[μ, i])((Subscript[μ, i])+(Subscript[s, pt])2 Δ)-1)}}))

Svojstvene vrijednosti

Kako vidimo iz (69) naš je dinamički problem riješen onoga časa kada odredimo svojstene vrijednosti novog hamiltonijana. Ovo lako možemo napraviti pomoću nekog od programskih paketa za simboličku matematiku kao što su 'MATHEMATICA',  'MATLAB'  ili 'MAPLE'. Nama zapravo niti ne trebaju potpuni analitički izrazi za ove veličine, već ćemo se zadovoljiti sa njihovim razvojem po malim parametrima σ i Δ. Usput napomenimo da smo mi ovo napravili u 'MATHEMATICI'  te da smo pri tome rabili nešto malo drugačiji skup parametara razvoja:

P ≡ (1/R);
x ≡ 2  R Δ;
ϵ ≡ 2  σ

jer je sa ovima, iz nama nepoznatih razloga, softver bio vremenski bitno učinkovitiji..

Iz matrice vremenski neovisnog hamiltonijana može se uočiti da svakom paru energijskih rasporeda (uzlazni i silazni I odnosno uspravni i obrnuti Λ) odgovara različita karakteristična jednadžba. Svojstvene vrijednosti (Subscript[μ, i]); i=1,2,3 za svaki od rasporeda, razvijene do drugog reda u  Δ i σ glase:

Λ - rasporedi
\(μ\_1 ≅ \(±\((\((1 - \(R\/4\) σ + 
                1\/32\ \((\(-4\) + 
                      R\^2)\)\ σ\^2)\) - \((1 - \(R\/4\) σ)\) Δ + \(1\/2\) Δ\^2)\)\)\)
(Subscript[μ, 2]) ≅ ±((2  
                R)/σ) (1 + (1/4) (σ^2))
\(\(\(μ\_3 ≅ \(∓\((\((1 + \(R\/4\) σ + 1\/32\ \((\(-4\) + R\^2)\)\ σ\^2)\) + \((1 + 
                  R\/4\ σ)\) Δ\  + \(1\/2\) Δ\^2)\)\)\)\(
\)
    \)\)
Ι - rasporedi
\(μ\_1 ≅ \(±\((\((1 - \(R\/4\) σ + 
                1\/32\ \((\(-4\) + 
                      R\^2)\)\ σ\^2)\) + \((1 - \(R\/4\) σ)\) Δ\  + \(1\/2\) Δ\^2)\)\)\)
\(μ\_2 ≅ \(±\(\(2\ R\)\/σ\)\) \((\((1 + \(1\/4\) σ\^2)\) + \(2\/R\) σ\ Δ\ )\)\)
\(μ\_3 ≅ \(∓\((\((1 + \(R\/4\) σ + 
                1\/32\ \((\(-4\) + 
                      R\^2)\)\ σ\^2)\) - \((1 + \(R\/4\) σ)\) Δ\  + \(1\/2\) Δ\^2)\)\)\)

Dva različita predznaka ispred svakog od rješenja odgovaraju dvama različitim energijskim podrasporedima. U slučaju iznimno slabe vanjske sile (σ<<1) ovi se rezultati svode na one koje smo dobili u slučaju dviju razina (rezultat (23))

\(\(μ\_±\) ≡ \(-Δ\) ± \@\(1 + Δ\^2\)\( ≅ \&\(Δ << 
              1\)\)\(-Δ\) ± \((1\  + \(1\/2\) Δ\^2)\) ≡ μ\_\(1, 3\)\)

Značajke populacijske dinamike

Iz  izraza (69) može se uočiti da svojstvene vrijednosti (Subscript[μ, i]) u dinamiku ulaze samo preko svojih razlika, (Subscript[μ, i])-(Subscript[μ, j]). Uz uvođenje novih frekvencija Ω i ρ određenih sa

Ω ≡ (((Subscript[μ, 1]) - (Subscript[μ, 3]))/2)
ρ ≡ (((Subscript[μ, 1]) + (Subscript[μ, 3]))/2) - (Subscript[μ, 2])

algebarskim se preoblikovanjem rješenje (69) može izraziti u zgodnom obliku

(Subscript[Π, α])[τ]=(∑_(i=1)^3)(SuperStar[((Subscript[d, i, α]))])(Subscript[d, i, α])+2(Subscript[d, 1,α])(Subscript[d, 3,α])Cos[
            2  Ω τ]+2(Subscript[d, 2,α])((Subscript[d, 1,α])+(Subscript[d, 3,α]))Cos[Ω τ]\(Cos[ρ\ τ]\)-2(Subscript[d, 2,α])((Subscript[d, 1,α])-(Subscript[d, 3,α]))Sin[Ω τ]\(Sin[ρ\ τ]\)

gdje je α≡t,p,s.

Vrijednosti ovih frekvencija pridružene dvama rasporedima su

Λ - rasporedi
\(Ω ≡ \(μ\_1 - μ\_3\)\/2 ≅ \(±\((1 - σ\^2\/8 + \(1\/2\) \((Δ + \(R\ σ\)\/4)\)\^2)\)\) ≅ \(±1\)\)
\(ρ ≡ \(μ\_1 + μ\_3\)\/2 - μ\_2 ≅ \(∓\(\(2\ R\)\/σ\)\) \((1 + \(\(\(σ\)\(\ \)\)\/\(2\ R\)\) \((Δ + 
                    3\ \(R\ σ\)\/4)\))\) ≅ \(∓\(\(2\ R\)\/σ\)\)\)

Ι  - rasporedi
\(Ω ≡ \(μ\_1 - μ\_3\)\/2 ≅ \(±\((1 - σ\^2\/8 + 
            1\/2\ \((Δ - \(R\ σ\)\/4)\)\^2)\)\) ≅ \(±1\)\)
\(ρ ≡ \(μ\_1 + μ\_3\)\/2 - μ\_2 ≅ \(∓\(\(2\ R\)\/σ\)\) \((1 + \(\(\(σ\)\(\ \)\)\/\(2\ R\)\) \((3  Δ + 
                  3 \( R\ σ\)\/4)\))\) ≅ \(∓\(\(2\ R\)\/σ\)\)\)

Rješavanjam jednadžbe (66) uz početne uvjete (68) nalazimo da prevladavajući doprinos dinamici daju prva dva člana u izrazu (75). Dakle, nalazimo Rabijeve oscilacije slijedećeg perioda:

\(τ\_dRWA = \(π\/\(2\ Ω\) = \(π\/2\) 
          1\/\(1 + \(1\/2\) \((\((Δ ± \(R\ σ\)\/4)\)\^2 - σ\^2\/4)\)\)\)\)

Usporedimo ovaj rezultat sa rezultatom (63) dobivenim u okviru RaD. Kada (63) razvijemo u red po Δ i σ, nalazimo

(Subscript[τ, RaD])=(π/2) 
          (1/(Sqrt[1 + (((Δ - (Subscript[Δ, 0])))^2)]))(Overscript[≅, ({{σ << 1}, {Δ << 1}})])\(\(π\/2\) 
          1\/\(1 + \(1\/2\) \((Δ ± \(\(R\ σ\)\/4\) \((1 + 1\/\(1 - \(2\ Γ\ σ\)\/R\))\))\)\^2\)\)

Kako su u slučaju valjanosti dRWA ciljana linija i linija smetnje vrlo bliske, odgovarajući izraz (64) je mnogo veći od 1 pa razlomak u zagradi uz ((R σ)/4) isčezava, čime se (77) svodi na

(Subscript[τ, RaD])(Overscript[≅, ({{σ << 1}, {Δ << 1}})])\(\(π\/2\) 
        1\/\(1 + \(1\/2\) \((Δ ± \(R\ σ\)\/4)\)\^2\)\)

Usporedbom ovog izraza sa izrazom (77) određenim u okviru dRWA nalazimo da u ovom kasnijem postoji dodatni član,((σ^2)/4), i to je upravo onaj član kojim ćemo popuniti nedostatke rezulata (63). Da bismo vidjeli kako to točno učiniti, moramo utvrditi što taj dodatni član predstavlja. Odgovor na to pitanje naći ćemo ispitivanjem dinamike  populacija trorazinskog sustava.

Iznosi pojedinih populacija u trenutku (Subscript[τ, dRWA]) i do drugog reda u Δ i σ su

(Subscript[Π, 0])(τ = (π/(2  Ω)))≅1-((σ^2)/4)-(((Δ±((R σ)/4)))^2)
\(\(Π\_1\)(τ = π\/\(2  Ω\))\)≅(((Δ±((R σ)/4)))^2)
\(\(Π\_s\)(τ = π\/\(2  Ω\)) ≅ σ\^2\/4\)

pri čemu su (Subscript[Π, 0])[τ] odnosno (Subscript[Π, 1])[τ]  populacije početno nenaseljene odnosno početno naseljene ciljane razine. Različiti predznaci ponovno odgovaraju različitim energijskim rasporedima sustava. Iz ovoga nalazimo da se početno nenaseljeno stanje naseljava do vrijednosti:

\(1 - σ\^2\/4 - \((Δ ± \(R\ σ\)\/4)\)\^2\)

Ovaj izraz se može maksimizirati (do vrijednosti 1 - ((σ^2)/4)) odmakom pogona od rezonancije za iznos \(TraditionalForm\`Δ = \(∓\(\(R\ σ\)\/4\)\)\).  Ponovno nalazimo da različiti energijski rasporedi imaju razlličit odziv na smetnju.

({{}})({{}, {}})

Početno naseljeno stanje prazni se do vrijednosti

(((Δ ± ((R σ)/4)))^2)

koje ima istovjetnu ovisnost o ugođenju kao i rezultat (81), te ga se odgovarajućim ugođenjem može minimizirati na vrijednost 0, odnosno može se postići potpuna depopulacija.

Iznos je curenja do drugog reda razvoja neovisan o ugođenju, smjeru prijenosa ili energijskom rasporedu a iznosi ((σ^2)/4). Na Slici 9 prikazan je primjer dinamike trorazinskog sustava čije spektralne linije zadovoljavaju kriterij valjanosti dRWA.

2.4 Potpuna slika učinka smetnje: RaD+dRWA

Napokon možemo razultate dobivene dvama iznesenim analitičkim pristupima stopiti u jedinstvenu cjelinu. Konačan rezultat imat će značajke obaju 'roditelja': općenitost kao RaD i preciznost kao dRWA.

Ograničenja  valjanosti RaD i dRWA rezultata

Za početak proučimo malo potankije razlike ograničenjima valjanosti rezultata dobivernih u okviru pojedinog približenja. Oba se približenja  temelje na pretpostavci  da rezonancijska linija zadovoljava RWA uvjet. Kako smo u prvom poglavlju temeljito istražili ograničenja samog RWA ovdje se nemamo potrebe  ponovno upuštati  u istu analizu. Ono što nam je važnije jest pogledati što nam donose ostali uvjeti koje je pojedino približenje zahtjevalo.

Osim navedenog uvjeta valjanosti RWA na ciljanoj spektralnoj liniji, jedini dodatni uvjet kojega RaD traži je maleno curenje. Znamo da ovo zapravo znači da poluširina linija smetnje bude manja od njene udaljenosti  do ciljane linije. Iz činjenice da se dinamička matrica kroz RaD može preoblikovati u matricu sustava sa dvije razine za koju potpuno vrijede sve primjedbe navedene za obični RWA a valjanost rezultat je vrlo općenita baš kao što je to slučaj u sustavu sa samo dvije razine. Dodatni uvjet nam pri tome jedino kaže da odmak od prilagođene rezonancije (62) ne smije biti toliki da visina Rabijevog profila linije smetnje postane usporediva ili veća od visine Rabijevog profila ciljane linije. Vidjeli smo da RaD rezultat izvrsno određuje promjenu rezonancijske frekvencije, no ne ukazuje ni na kakvu promjenu oblika (poluširine) Rabijevog profila ciljane linije.

dRWA dodatno zahtjeva da i linija smetnje također bude u RWA režimu, te da Δ bude mnogo manji od jedinice. Stoga je dRWA rezultat prilično krut sa stanovišta 'šetanja' po spektru van stroge blizine rezonancije. No uz bitno općenitije RaD rezultate jedini uistinu značajan rezultat u dRWA je onaj koji se odnosi na curenjem uzrokovanu popravku vremena prenosa. U nastavku ćemo pokazati da nam ova značajka dRWA rezultata omogućava odrediti i promjenu u obliku Rabijevog profila ciljane linije, odnosno njenoj efektivnoj širini.

Popravka vremena prenosa i promjena poluširine Rabijevog profila ciljane linije

Ugradimo sada popravku  pronađenu u dRWA u rezultate dobivene u približenju RaD. Dodatni član koji se pojavio u izrazu za vrijeme prenosa populacije u dRWA (77) jednak je iznosu curenja. Stoga ćemo pretpostaviti da rezultat (63) možemo nadopuniti time da u njega 'rukom' umetnemo takav sličan član. U približenju razvezane dinamike curenje nalazimo iz rezultata (56)

(Subscript[P, s])[τ]≡(((|(Subscript[a, s])[τ]|))^2)≅((σ^2)/4)\((1 + \((1\/\(1 - \(2  Γ\ σ\)\/R\))\)\^2 + \(2\/\(1 - \(2  Γ\ σ\)\/R\)\) 
              Cos \((4\ Γ\ τ)\))\)(((|(Subscript[a, p])[τ]|))^2)

Curenje je očito najveće dok je populacija posredničkog stanja najveća. Odmah uočavamo da curenje, osim o relativno sporo promjenjivoj populaciji posredničkog stanja, ima i dodatnu 'brzu' vremensku ovisnost kroz kosinusni član u zagradi, pa ne znamo točno koju vrijednost curenja treba ugraditi kao popravku u izraz (63). Račun u dRWA nam tu nažalost ne može pomoći, jer u njemu čitava zagrada poprima vrijednost 1 pa se dodatna vremenska ovisnost ne primjećuje Na račun niza numeričkih eksperimenata i simulacija došli smo do zaključka kako najbolje rezultate postižemo ako za popravku uzmemo

\(P\_s ≡ \(σ\^2\/4\) \((1 + 1\/\(1 - \(2  Γ\ σ\)\/R\))\)\^2\)

uz koju popravljeno vrijeme prijenosa iznosi

(Subscript[τ, prijenos])=(π/2)(1/(Sqrt[1+(((Δ - (Subscript[Δ, 0])))^2)-(Subscript[P, s])]))
(Subscript[T, prijenos])=(π/((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])|))(1/(Sqrt[1+((((ω-(Subscript[ω, pt])'))^2)/((((Subscript[E, 0])(Subscript[D, pt])))^2))-(Subscript[P, s])]))=(π/((Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])'|))(1/(Sqrt[1+((((ω-(Subscript[ω, pt])'))^2)/((((Subscript[E, 0])(Subscript[D, pt])'))^2))]))

gdje je (Subscript[D, pt])' efektivna vrijednost projekcije dipolnog električnog momenta u smjeru polarizacije polja pogonske sile, povezana sa početnom vrijednošću (Subscript[D, 12]) preko

(Subscript[D, pt])'≡(Subscript[D, pt])(Sqrt[1 - (Subscript[P, s])])

Ovaj nam rezultat jasno ukazuje da smetnja, uz pomicanje rezonantne frekvencije ciljane linije, također uzrokuje i promjenu oblika njezinog Rabijevog profila. Uz postojanje smetnje, poluširina profila postaje  (Subscript[E, 0])|(Subscript[D, pt])'|.

Ne smijemo zaboraviti da smo popravku u  (85) umetnuli rukom. Budući da nam je počatna zamisao za takvu popravku iznikla iz dRWA računa, jasno je da bi rezultat (85) svakako trebao vrijediti barem onda kada su značajne linije smetnje dosta blizu ciljane linije, pa zadovoljavaju uvjete dRWA. Međutim, kada se iscrpno numerički istraži ponašanje sustava koji uistinu zadovoljavaju dRWA, nalazi se da čak niti u njima ova popravka nije savršena. Naime, ovisno o energijskom rasporedu (I ili Λ) i obliku početnih uvjeta, može se desiti da se maksimalno pražnjenje početno naseljene razine i maksimalno naseljavanje ciljane razine ne postižu istovremeno. Rezultati (85) - (87) tada daju neko srednje vrijeme između ovih dvaju, a jedino što nam čvrsto jamče jest da je u slučaju vrlo malih curenja popravka mala ili čak zanemariva. Naravno, budući će nas zanimati što potpuniji prenos između ciljanih razina i vrlo malo odgovarajuće curenje, ovaj će uvjet redovito biti zadovoljen.

Na koncu ovog odjeljka kažimo još kako daleko najbolju popravku vremena prijenosa na optimalnoj pogonskoj frekvenciji dobivamo ako umjesto rezultata (86) koristimo

(Subscript[D, pt])'≡((Subscript[D, pt])/((Sqrt[1 + (Subscript[P, s])])))

Do ovog rezultata došli smo sasvim slučajno, te za sada nismo uspjeli izvesti čvrsti analitički dokaz. Napomenimo samo da je on toliko robustan da daje ispravnu popravku u vremenu prijenosa čak i u slučajevima estremno jakih smetnji, kada je (Subscript[P, s]) tek nešto malo manji od jedinice.

2.5 Višestruke linije smetnje

Poopćimo sada razmatranje na slučaj proizvoljnog broja razina smetnje. U općenitom će slučaju na svaku od dviju razina između kojih želimo postići prijenos populacije biti vezan čitav niz razina smetnje. Tada će obje će ciljane razine istovremeno imati ulogu temeljne i posredničke razine, ovisno o tome koju od razina smetnje promatramo. Zbog toga nema više mnogo smisla rabiti indekse t i p, već ćemo ciljane razine označavati sa γ i δ. Koeficijente razvoja pridružene razinama smetnje vezanim sa ciljanom razinom γ označit ćemo sa ((Subscript[c, i])^γ)[τ];  i = 1,  ... , n dok ćemo one pridružene razinama smetnje vezanim sa ciljanom razinom δ označiti sa ((Subscript[c, j])^δ)[τ];  j = 1,  ... , m.

Jednadžba dinamike

Jednadžba dinamke za sustav u kojemu prelaz γ-δ zadovoljava uvjet RWA glasi

(d/(d τ)) (Overscript[a,  ->]) [τ]=(Subscript[((s^R)), δ])γ(-i)(({{0, ., 0, (Subscript[g, γ, n])[τ], 0, ., ., 0}, {., ., ., ., ., ., ., .}, {0, ., 0, (Subscript[g, γ, 1])[τ], 0, ., ., .}, {(Subscript[f, γ, n])[τ], ., (Subscript[f, γ, 1])[τ], 0, \(e\^\(\(-i\)\ \(s\_γδ\) 2  Δ\ τ\)\), 0, ., 0}, {0, ., 0, \(e\^\(\(-i\)\ \(s\_δγ\) 2  Δ\ τ\)\), 0, (Subscript[f, δ, 1])[τ], ., (Subscript[f, δ, m])[τ]}, {., ., ., 0, (Subscript[g, δ, 1])[τ], 0, ., 0}, {., ., ., ., ., ., ., .}, {0, ., ., 0, (Subscript[g, δ, m])[τ], 0, ., 0}}))(Overscript[a,  ->]) [τ]

pri čemu je vektor (Overscript[a,  ->]) [τ] stanja sustava opisan sa

(Overscript[a,  ->]) [τ]≡(({{((Subscript[c, n])^γ) [τ]}, {.}, {((Subscript[c, 1])^γ)[τ]}, {(Subscript[a, γ])[τ]}, {(Subscript[a, δ])[τ]}, {({{((Subscript[c, 1])^δ) [τ]}, {.}, {((Subscript[c, m])^δ) [τ]}})}}))

dok su elementi matrice određeni sa

\(f\_\(γ, i\)[τ] ≡ \(s\^R\)\_\(γ, i\)\ \(R\_\(γ, 
            i\)\) \(e\^\(\(-i\)\ \(s\_\(γ, 
                  i\)\) 2 \((R\_\(γ, i\)\/σ\_\(γ, i\) + Δ)\) τ\)\) \((e\^\(i\ \(s\_\(γ, i\)\) 4\ \(Γ\_\(γ, i\)\) τ\) + 
            1)\)\)
\(g\_\(δ, j\)[τ] ≡ \(s\^R\)\_\(δ, j\)\ \(R\_\(δ, 
            j\)\) \(e\^\(\(+i\)\ \(s\_\(δ, 
                  j\)\) 2 \((R\_\(δ, j\)\/σ\_\(δ, j\) + Δ)\) τ\)\) \((e\^\(i\ \(s\_\(δ, j\)\) 4\ \(Γ\_\(δ, j\)\) τ\) + 
            1)\)\)

Ukupno curenje

Dok je god dinamika sustava slična čistom Rabijevom prenosu između dviju odabranih razina, dinamiku svake od linija smetnje možemo rješavati zasebno, neovisno od ostalih. Iz dinamičke matrice u gornjoj jednadžbi možemo uočiti da svaka od dviju ciljanih linija 'pogoni' samo one razine smetnje koje su na nju vezane ali nema utjecaja na razine smetnje vezane sa drugom ciljanom razinom. Možemo dakle očekivati da će za svaku od razina smetnje vrijediti relacija istovjetna relaciji (56):

\(\(c\_i\^γ\) \([τ]\) ≅ α\_\(γ, i\) - \(\(s\^R\)\_\(γ, i\)\) \(s\_\(γ, 
              i\)\) \(σ\_\(γ, i\)\/2\) \(e\^\(i\ \(s\_\(γ, i\)\) 
                2 \((R\_\(γ, i\)\/σ\_\(γ, i\) + Δ)\) τ\)\) \((1 + \(1\/\(1 - \(2  Γ\ σ\_\(γ, i\)\)\/R\_\(γ, i\)\)\) e\^\(i\ \(s\_\(γ, i\)\) 4\ Γ\ τ\))\) 
          a\_γ[τ]\)
((Subscript[c, j])^δ)[τ] - analogno

Maksimalno ukupno curenje nalazimo zbrajanjem maksimalnih vrijednosti pojedinih curenja

((Subscript[P, s])^max)=\(∑\+\(i = 1\)\%n\ 
              Max[\(|\)\(\(c\_i\^γ\)[τ]\)\( | \^2\)] + ∑\+\(j = 1\)\%m Max[\(|\)\(\(c\_j\^δ\)[τ]\)\( | \^2\)] = 
          E\_0\^2\ λ\^2\)

gdje smo koristili skraćeni zapis

\(λ\^2 ≡ ∑\+\(i = 1\)\%n\((λ\_i\^γ)\)\^2 + ∑\+\(j = 1\)\%m\((λ\_j\^δ)\)\^2\)
\(λ\_i\^γ = \(1\/2\) \(\(\(|\)\(D\_\(γ, 
                  i\)\)\(|\)\)\/\(\(ω\^0\)\_γδ - ω\_\(γ, i\)\)\) \((1 + 
            1\/\(\(|\)\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(γ, i\)\/\(ω\^0\)\_γδ\)\) ω\/\(ω\^0\)\_γδ\)\(|\)\))\)\)
((Subscript[λ, j])^δ)-analogno

Sa (Subscript[((ω^0)), γ])δ smo označili rezonantnu frekvenciju prelaza između vlastitih razina γ i δ, dok je (Subscript[ω, γ, i]) rezonancijska frekvencija za prelaz između razine γ i i-te razine smetnje vezane na razinu γ.

Optimalno ugođenje i popravljeno vrijeme prijenosa

Uvrštavanjem doprinosa od svih razina smetnje u (88) i zatvaranjem rekurzije vodi nas do nove jednadžbe za ciljani podsustav:

\(\(d\/\(d\ τ\)\) \(a\& -> \)\_γδ[τ]\)≅-i(({{-(Subscript[χ, γ]), \(e\^\(\(-i\)\ s\_γδ\ 2  Δ\ τ\)\)}, {\(e\^\(\(-i\)\ s\_δγ\ 2  Δ\ τ\)\), -(Subscript[χ, δ])}}))(Subscript[((Overscript[a,  ->]) ), γ])δ[τ]

pri čemu je

\(χ\_γ ≡ ∑\+\(i = 1\)\%n χ\_i\^γ = \(E\_0\/\(2 | 
              D\_γδ | \)\) \(∑\+\(i = 1\)\%n\( 
                s\_\(γ, 
                i\)\) \(\((D\_\(γ, i\))\)\^2\/\(\(ω\^0\)\_γδ - ω\_\(γ, i\)\)\) \((1 + 
                1\/\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(γ, i\)\/\(ω\^0\)\_γδ\)\) ω\/\(ω\^0\)\_γδ\))\)\)\)
(Subscript[χ, δ])-analogno

Odavde nalazimo da optimalno ugođenje (Subscript[Δ, 0]) i optimalna frekvencija (Subscript[ω, γ])δ' iznose

\(Δ\_0 = \(-s\_γδ\) \(χ\_γ - χ\_δ\)\/2\)
\(ω\_γδ' = \(ω\^0\)\_γδ - \(s\_γδ\) \(\((E\_0\/2)\)\^2\) \((∑\+\(i = 1\)\%n\( 
                      s\_\(γ, 
                      i\)\) \(\((D\_\(γ, i\))\)\^2\/\(\(ω\^0\)\_γδ - ω\_\(γ, i\)\)\) \((1 + 
                      1\/\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(γ, i\)\/\(ω\^0\)\_γδ\)\) ω\/\(ω\^0\)\_γδ\))\) - ∑\+\(j = 1\)\%m\( s\_\(δ, 
                      j\)\) \(\((D\_\(δ, j\))\)\^2\/\(\(ω\^0\)\_γδ - ω\_\(δ, j\)\)\) \((1 + 
                      1\/\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(δ, j\)\/\(ω\^0\)\_γδ\)\) ω\/\(ω\^0\)\_γδ\))\))\)\)

Budući je odljev u svaku od razina smetnje neovisan o ostalima (naravno, dok su svi skupa mali), na temelju rezultata (85) i (86) nalazimo da popravljeno vremena prenosa iznosi

\(T\_prijenos = \(π\/\(\(|\)\(\(E\_0\) 
                D\_γδ'\)\(|\)\)\) 
        1\/\@\(1 + \((ω - ω\_γδ')\)\^2\/\((\(E\_0\) D\_γδ')\)\^2\)\)

gdje je (Subscript[ω, γ])δ' popravljena rezonancijska frekvencija određena ugođenjem (96), dok je (Subscript[D, γ])δ'≡(((Subscript[D, γ])δ)/((Sqrt[1 + (Subscript[P, s])])))  pri čemu je (Subscript[P, s]) popravka uslijed curenja populacije u sve razine smetnje izražena kao

(Subscript[P, s])≡\(\(\((E\_0\/2)\)\^2\) \((∑\+\(i = 1\)\%n\(\((D\_\(γ, i\))\)\^2\/\((\(ω\^0\)\_γδ - ω\_\(γ, i\))\)\^2\) \((1 + 1\/\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(γ, i\)\/\(ω\^0\)\_γδ\)\) ω\/\(ω\^0\)\_γδ\))\)\^2 + ∑\+\(j = 1\)\%m\(\((D\_\(δ, j\))\)\^2\/\((\(ω\^0\)\_γδ - ω\_\(δ, j\))\)\^2\) \((1 + 1\/\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(δ, j\)\/\(ω\^0\)\_γδ\)\) ω\/\(ω\^0\)\_γδ\))\)\^2)\)\)

Na Slici 10 i Slici 11 prikazani su primjeri usporedbe numeričkih rješenja dinamike populacija i odgovarajućih analitičkih predviđanja za molekulu HF u osnovnom elektronskom stanju.

({{, ({{br., prelaz , (Subscript[((ω^0)), ij])(a.u.), curenje, (Subscript[D, ij])(a.u.)}, {11., (2, 3, 0), 7.186 (10^(-4)), 0.0191, 0.3797}, {12., (2, 5, 0), 8.965 (10^(-4)), 0.0190, 0.3789}, {13., (3, 3, 0), 1.651 (10^(-2)), 0.0024, 0.1003}, {14., (1, 5, 0), 1.705 (10^(-2)), 0.0013, 0.0725}, {15., (3, 5, 0), 1.807 (10^(-2)), 0.0024, 0.0932}, {16., (1, 3, 0), 1.873 (10^(-2)), 0.0013, 0.0679}, {9., (4, 3, 0), 3.297 (10^(-2)), ciljana, 0.0030}, {17., (4, 5, 0), 3.446 (10^(-2)), 0.0003, 0.0041}})}, {, ({{br., prelaz , (Subscript[((ω^0)), ij])(a.u.), curenje, (Subscript[D, ij])(a.u.)}, {11., (2, 3, 0), 7.186 (10^(-4)), 0.0191, 0.3797}, {12., (2, 5, 0), 8.965 (10^(-4)), 0.0190, 0.3789}, {13., (3, 3, 0), 1.651 (10^(-2)), 0.0024, 0.1003}, {14., (1, 5, 0), 1.705 (10^(-2)), 0.0013, 0.0725}, {15., (3, 5, 0), 1.807 (10^(-2)), 0.0024, 0.0932}, {16., (1, 3, 0), 1.873 (10^(-2)), 0.0013, 0.0679}, {9., (4, 3, 0), 3.297 (10^(-2)), ciljana, 0.0030}, {17., (4, 5, 0), 3.446 (10^(-2)), 0.0003, 0.0041}})}})

({{, ({{}, {}})}})
({{, }, {, }})

({{, ({{br., prelaz , (Subscript[((ω^0)), ij])(a.u.), curenje, (Subscript[D, ij])(a.u.)}, {1., (1, 4, 0), 9.3141 (0^(-4)), 0.0026, 0.3642}, {2., (1, 6, 0), 1.115 (10^(-3)), 0.0026, 0.3640}, {3., (2, 4, 0), 1.7051 (0^(-2)), 0.0027, 0.0725}, {4., (2, 6, 0), 1.902 (10^(-2)), ciljana, 0.0667}})}, {, ({{br., prelaz , (Subscript[((ω^0)), ij])(a.u.), curenje, (Subscript[D, ij])(a.u.)}, {5., (2, 5, 0), 1.073 (10^(-3)), 0.0028, 0.3797}, {6., (2, 7, 0), 1.250 (10^(-3)), 0.0028, 0.3789}, {7., (3, 5, 0), 1.610 (10^(-2)), 0.0025, 0.1003}, {8., (1, 7, 0), 1.661 ((10)^(-2)), 0.0019, 0.0725}, {9., (3, 7, 0), 1.833 (10^(-2)), 0.0321, 0.0932}, {4., (1, 5, 0), 1.902 (10^(-2)), ciljana, 0.0679}})}})

({{, ({{}, {}})}})

U ovom, posljednjem poglavlju rada prikazat ćemo metodu laserskog upravljanja koju ćemo nazvati lančastim višestruko rezonantnim (LaVoR) prijeenosom. Prvi dio rasprave posvetit ćemo ispitivanju samog principa ove vrste prenosa u idealiziranom kvantnom sustavu građenom od samih stanja koja tvore odabranu putanju populacije. Potom ćemo pogledati kako moramo promijeniti naše zaključke kada u obzir uzmemo da svako od stanja duž putanje može imati na se vezan čitav niz razina smetnje. Na poslijetku ćemo se okoristit rezultatima prethodnog poglavlja: opisat ćemo algoritam za oblikovanje pogodnog pogona za postizanje LaVoR prenosa u stvarnim sustavima, te prikazati upotrebu istoga na primjeru dinamike numeričkog modela ro-vibracijskih stupnjeva molekule HF.

3.1 Jednadžba dinamike lančastih sustava

Opću jednadžbu dinamike višerazinskih kvantnikh sustava pod utjecajem vanjske smenje iznijeli smo na samom početku ovog rada (jed. (7)). U prikazanoj jednadžbi svaka od razina sustava vezana je sa svim ostlim razinama sustava. Naravno, većina stvarnih sustava nije ovakva, već unutar sustava postoje određena 'izborna pravila' kojima su ograničena vezanja pod utjecajem određenog oblika vanjske sile.

Putanja i smetnje

U nastavku ćemo se ograničiti na lančaste višestruko rezonantne sustave. Ovakvi su sustavi građeni od dvije skupine svojstvenih razina. Prvu skupinu sačinjavaju razine putanje među kojima možemo ostvariti prijenos populacije pomoću niza jednostavnih rezonantnih Rabijevih prenosa.  Svaka od razina u ovoj skupini vezana je sa najviše dvije druge razine iz skupine i to tako da je putanja prijenosa populacije između svakih dviju razina jednoznačno određena. Dakle, između razina prve skupine možemo postići 'lančasti' prijenos populacije. U drugu skupinu razina spadaju razine smetnje. Svaka od razina smetnje vezana je na jednu jedinu razinu putanje. Populacija koja tokom prenosa dospije izvan putanje završi razasuta po razinama smetnje pa konačna populacija razina smetnje ima ulogu odljeva za lančasti prijenos.

Višestruko rezonantni pogon

Prijenos populacije kroz lančastu putanju možemo ostvariti korak po korak, nizom jednostavnih Rabijevih prenosa. Vrijeme potrebno za takav prijenos jednako je zbroju pojedinačnih vremena u svakom od koraka.  Mi bismo željeli smanjiti to vrijeme na način da sustav podvrgnemo istovremenom djelovanju više rezonantnih pogona, svaki za po jedan prijelaz duž putanje. Na ovaj se način nadamo skratiti ukupno vrijeme prijenosa, te uz to dobiti jednako potpun prijenos populacije. Uzmimo da se putanja sastoji od N razina. Tada za prijenos moramo upotrijebiti N-1 rezonantnu frekvenciju. N svojstvenih razina (Subscript[φ, i]) duž putanje označit ćemo indeksom α prema redoslijedu njihovog naseljavanja; α=1 za početnu razinu putanje (Subscript[φ, i[α = 1]]) a α=N za konačnu razinu (Subscript[φ, i[α = N]]). Slično ćemo napraviti i sa odgovarajućim koeficijentima razvoja: (Subscript[A, 1])[t] je koeficijent pridružen početnoj razini putanje, dok je (Subscript[A, N])[t] pridružen konačnoj. Nadalje, sa (Subscript[E, 12]) ćemo označiti amplitudu sastavnice pulsa kojime pogonimo prvi prelaz u lancu između razina sa indeksima 1 i 2, a sa (Subscript[E, N-2 N-1]) onaj kojime pogonimo posljednji prelaz. Bez smanjenja općenitosti pretpostaviti da je (Subscript[E, α α + 1])>0  Općeniti višerezonantni pogonski puls  prikazat ćemo u obliku

\(V[x, t, ω\_\(α\ α + 1\); α = 1,  ... , 
        N - 1] = \(D\&^[
            x]·\(∑\+\(α = 1\)\%\(N - 1\)\(\(E\& -> \)\_\(α\ α + 1\)\) 
              Cos[\(ω\_\(α\ α + 1\)\) 
                  t]\) = \(1\/2\) \(∑\+\(α = 1\)\%\(N - 1\)\((D\&^[x]·
                  E\&^\_\(α\ α + 1\))\) \(E\_\(α\ α + 
                    1\)\) \((e\^\(\(ω\_\(α\ α + 1\)\) t\) + e\^\(\(-ω\_\(α\ α + 1\)\) t\))\)\)\)\)

(OverHat[D])[x] je prostorni dipolni operator a (Subscript[ω, α α + 1]) je frekvencija pojedine sastavnice  pogona koja je općenito bliska, ali ne nužno i točno jednaka, rezonantnoj frekvenciji (Subscript[((ω^0)), i[α] i[α + 1]]) prelaza između svojstvenih razina (Subscript[φ, i(α)]) i (Subscript[φ, i(α + 1)]). Zadatak nam je ugoditi amplitude i frekvencije pogonskog pulsa tako da dobijemo što je moguće čišći i brži prenos populacije iz početne u konačnu razinu.

3.2 Potpuna rezonancija i višestruko  približenje rotirajućeg vala

U prvome slučaju kojega ćemo razmotriti, problem ćemo pojednostavnit time da frekvencije sastavnica pogona ugodimo točno na odgovarajuće rezonantne frekvencije pojedinih prijelaza duž lanca. Time nam kao slobodni parametri ostaju samo amplitude pojedinih sastavnica. Za početak ćemo također pretpostaviti da u sustavu nema niti jedne razine smetnje.

Dinamička jednadžba i zahtjevi na rješenje

Poopćavanjem argumenata rasprave o RWA iznesene u posljednjem odjeljku cjeline 1.2 na ovaj slučaju potpune rezonancije uočavamo da u matrici hamiltonijana možemo zanemariti sve osim samih rezonantnih elemenata čime se dinamička jednadžba svodi na

(d/dt) (Overscript[A,  ->])  (t)=-i(1/2)(({{0, (Subscript[E, 12]) (Subscript[D, 12]), 0, ., ., 0}, {(Subscript[E, 12]) (Subscript[D, 12]), 0, (Subscript[E, 23]) (Subscript[D, 23]), 0, ., .}, {0, (Subscript[E, 23]) (Subscript[D, 23]), 0, ., 0, .}, {., 0, ., 0, (Subscript[E, N - 2 N - 1]) (Subscript[D, N - 2 N - 1]), 0}, {., ., 0, (Subscript[E, N - 2 N - 1]) (Subscript[D, N - 2 N - 1]), 0, (Subscript[E, N - 1 N]) (Subscript[D, N - 1 N])}, {0, ., ., 0, (Subscript[E, N - 1 N]) (Subscript[D, N - 1 N]), 0}}))(Overscript[A,  ->]) (t)

gdje je

\(D\_\(α\ α + 1\) ≡ 
      E\&^\_\(α\ α + 1\)·\(∫\((φ\_\(i[α]\)[x]\ D\&^[x]\ φ\_\(i[α + 1]\)[
                x]\ dx)\)\)\)

projekcija dipolnog električnog momenta u smjeru pojedine sastavnice pulsa. U ovom je slučaju matrica hamiltonijana odmah nezavisna o vremenu. Naš je problem stoga formalno riješen čim zadamo jakosti vezanja (Subscript[I, α α + 1])≡(Subscript[E, α α + 1])(Subscript[D, α α + 1]). Iskazano preko svojstvenih vrijednosti (Subscript[μ, α])  i svojstvenih vektora (Subscript[(Overscript[a, ->]), k]); k=1,...,N matrice hamiltonijana u gornjoj jednadžbi, rješenje jednadžbe glasi

\(\(A\& -> \)[
        t] = ∑\+\(α = 1\)\%N\( 
              b\_α\) \(a\& -> \)\_α\ e\^\(\(-i\)\ μ\_α\ t\)\)

Koeficjente (Subscript[b, α]) treba odrediti na temelju početnih uvjeta.

Sustav koji promatramo je takav da je u početnom trenutku sva populacija skupljena u samo početnoj razini putanje, dok u konačnom trenutku želimo postići potpuni prijenos populacije u konačnu razinu. Ove početne i konačne uvjete možemo zapisati kao

(Overscript[A,  ->]) [t = 0]≡(({{({{1}, {0}})}, {.}, {.}, {0}}))
(Overscript[A,  ->]) [t = T]≡(({{({{0}, {0}})}, {.}, {.}, {1}}))

T je vrijeme prijenosa populacije koje za sada ne znamo. Periodičku dinamiku opisanu uvjetima (103) možemo ostvariti ako je razvoj naseljenosti pojedine razine duž putanje simetričan s obzirom na obrat u vremenu oko točaka t=0 i t=T. Ovo će biti zadovoljeno ako je matrica potpuno rezonantnog hamiltonijana simetrična s obzirom na traspoziciju oko sporedne dijagonale. Jakosti su vezanja tada međusobno povezane relacijama

(Subscript[I, 12]) = (Subscript[I, N - 1 N]); (Subscript[I, 23]) = (Subscript[I, N - 2 N - 1]); itd.

Zbog poznatih svojstava Fourierovih razvoja (rješenje (102) jest Fourierov razvoj), cjelokupna dinamika može biti periodička samo ako su svojstvene vrijednosti (Subscript[μ, α]) cjelobrojni višekratnici neke temeljne frekvencije (Subscript[μ, 0]) koja je s vremenom prijenosa T povezana preko

(Subscript[μ, 0]) = (π/T)

Ako to ne bi bilo zadovoljeno, dinamika bi bila neperiodička, a dinamika kakvu mi zahtjevamo nužno jest periodička, baš kao što je to slučaj sa jednostavnom Rabijevom dinamikom u sustavu sa dvije razine. Dinamičku ćemo jednadžbu (100) daljnje pojednostavniti time da iz matrice hamiltonijanae izvučemo element (Subscript[I, 12])≡(Subscript[E, 12])(Subscript[D, 12]) (pogodan jer se pojavljuje u matrici i za najmanju moguću vrijednost N, N=2), te ga ugradimo u novu vremensku veličinu, τ ≡ t  | (Subscript[I, 12]) |

(d/d)τ (Overscript[a,  ->]) [τ]=-i(({{0, 1, 0, ., ., 0}, {1, 0, (Subscript[C, 23]), 0, ., .}, {0, (Subscript[C, 23]), 0, ., 0, .}, {., 0, ., 0, (Subscript[C, 23]), 0}, {., ., 0, (Subscript[C, 23]), 0, 1}, {0, ., ., 0, 1, 0}}))(Overscript[a,  ->]) [τ]

pri čemu je

(Subscript[C, α α + 1]) ≡ 
      ((Subscript[I, α α + 1])/(Subscript[I, 12]))

dok je (Overscript[a,  ->]) [τ] vektor stanja izražen preko nove vremenske veličine. Na temelju karakterističnog tridijagonalog oblika matrice hamiltonijana možemo zaključiti da će karakteristični polinom uključivati samo parne ili samo neparne potencije od μ, ovisno o tome je li N paran ili neparan. Budući je matrica simetrična, svojstvene vrijednosti su realne. Za parne ćemo N (N=2k) dakle dobiti niz parova svojstvenih vrijednosti ±(Subscript[μ, i]);  i = 1, 2,  ... , k.  U slučaju neparnog N (N=2k+1), uz k takvih parova svojstvenih vrijednosti, dobit ćemo još jednu dodatnu svojstvenu vrijednost (Subscript[μ, N])=0. Dalje uoočimo da 'vezanja' (Subscript[C, α α + 1]) u karakteristični polinom ulaze samo kroz kvadrate svojih vrijednosti, ((((Subscript[C, α α + 1])))^2). Zbog svega navedenog, možemo zaključiti da cjelokupna dinamika neće ovisiti o predznacima jakosti vezanja (Subscript[I, α α + 1]).

Opće rješenje LaVoR prijenosa

Iz (106) uočimo da je problem sklapanja višestruko rezonantnog pulsa za lanac sa određenim brojem karika u slučaju potpune rezonancije i bez uključivanja razina smetnje čisto matematičke prirode. Ovo će biti istina i u slučaju kada u obzir uzmemo i razine smetnje duž putanje. Uvrštavanjem i numeričkom simulacijom dinamike može se provjeriti da je hamiltnoijan LaVoR prenosa koja zadovoljava sve prethodno navedene uvjete oblika

\(\(H\&^\) \((N)\)\)=(1/(Sqrt[N - 1]))(({{0, (Sqrt[1]) (Sqrt[N - 1]), 0, 0, 0, ., ., .}, {(Sqrt[1]) (Sqrt[N - 1]), 0, (Sqrt[2]) (Sqrt[N - 2]), 0, ., ., ., .}, {0, (Sqrt[2]) (Sqrt[N - 2]), 0, ..., 0, ., ., .}, {., 0, ..., 0, (Sqrt[k]) (Sqrt[N - k]), 0, ., .}, {., ., 0, (Sqrt[k]) (Sqrt[N - k]), 0, ..., 0, .}, {., ., ., 0, ..., 0, (Sqrt[N - 2]) (Sqrt[2]), 0}, {., ., ., ., 0, (Sqrt[N - 2]) (Sqrt[2]), 0, (Sqrt[N - 1]) (Sqrt[1])}, {0, 0, 0, 0, 0, 0, (Sqrt[N - 1]) (Sqrt[1]), 0}}))

pri čemu je

k={({{(N/2)(za N paran)}, {((N - 1)/2) (za N neparan)}})

Ovaj rezultat navodimo bez dokaza jer smo do njega došli indukcijom. Za ovakav hamiltonijan, ukupno vrijeme LaVoR prijenosa iznosi

(Subscript[τ, LaVoR]) (N) = (Sqrt[N - 
              1]) (π/2)

Ovaj je rezultat izuzetno zanimljiv jer nam govori da LaVoR prijenosom za veliki broj razina možemo postići bitno brži prijenos populacije nego  što bismo to mogli postići nizom običnih dvorazinskih Rabijevih prenosa (vrijeme kojega raste razmjerno broju koraka N-1). Naravno, ovo je u potpunosti istina samo u idealiziranom slučaju, dok će u stvarnim slučajevima odnos dvaju vremena biti složeniji. Skup svojstvenih vrijednosti hamiltonijana (108) za pojedini N je

{(Subscript[μ, i]); i = 1,  ... , 
        N} = {±k (Subscript[μ, 0]);  k > 0  & k = N, 
        N - 2,  ... }

Na Slici 12 prikazano je nekoliko primjera numeričkih rješenja jednadžbe (106) za različite N sa odgovarajućim VRL hamiltonijanom.

({{, , }, {, , }})

3.3 Utjecaj linija smetnje na pogodne značajke  pogona

Kao posljenji korak istraživanja iznesenog u ovome radu ostalo nam je sve dosadašnje rezultate zatvoriti u zaokruženu cjelinu. Stoga ćemo sada razmotriti ograničenja koja na  mehanizam LaVoR prijenosa nameću fizikalna svojstva stvarnih kvantnih sustava. Tu prije svega mislimo na razine smetnje koje u stvarnim sustavima gotovo neizostavno postoje. Temeljni oslonac u slijedećim razmatranjima bit će nam otkrića do kojih smo došli u prethodnom poglavlju.

Optimizacija značajki pogona

U drugom smo poglavlju pokazali kako postojanje višestrukih vezanja svojstvenih razina unutar sustava efektivno uzrokuje promjenu spektra vlastitih frekvencija sustava, kao i promjenu efektivnih vezanja u sustavu (kroz promjenu (Subscript[D, γδ])). Štoviše, ove promjene funkcije su jakosti vanjske sile koja djeluje na sustav. Dok je god jakost vanjske sile dovoljno mala, tako da preklapanje Rabijevih profila linija koje vezuju pojedinu razinu sa ostatkom sustava zanemarivo, Rabijev profil pojedine linije izvrsno opisuje dinamiku prijenosa populacije između odgovarajućih dviju razina. Međutim, kada jakost vanjske sile postane prevelika, nastalu je dinamiku vrlo teško analitički opisati pa stoga nadzor i upravljanje sustavom postaju praktično neizvedivi.

Kao izvrstan pokazatelj apsolutne jakosti vanjskog pogona može nam poslužiti curenje koje - dok je malo - znamo analitički opisati. Stoga, da bismo zadržali mogućnost nadzora i upravljanja prijenosom populacije u mnogorazinskom sustavu, prva stvar koju moramo odrediti jest gornja granica jakosti vanjskog pogona iznad koje curenje postaje 'preveliko'. Na temelju rezultata (97) i (98) znamo da je granica iznad koje curenje možemo smatrati  'velikim' reda veličine 1%. Naime, do te vrijednosti nemamo problema sa prilično nezgodnom i analitički teško 'uhvatljivom' promjenom efektivne vrijednosti projekcije dipolnog električnog momenta. Svakom pojedinom prelazu u sustavu pridružena je  ovakva granična vrijednost, a iskazuje se maksimalnom vrijednošću jakosti vezanja.

Već smo u prvom poglavlju uočili vezu između jakosti vezanja i perioda Rabijevog prijenosa za pojedini prelaz unutar sustava (vidi (27)).  Prema tome, nije teško zaključiti da je svakoj putanji kroz sustav jednoznačno pridružena neka minimalna vrijednost vremena prenosa koja nam još uvijek omogućava dobro upravljanje dinamikom sustava. Svakoj karici duž putanje pridružena je neka maksimalna vrijednost jakosti vezanja, a najmanja od tih jakosti vezanja duž neke putanje ugrubo određuje minimalno vrijeme LaVoR prijenosa kroz dotični lanac (vidi (110)). Kako je projekcija dipolnog integrala određena sustavom, ovo nam zapravo daje maksimalnu jakost vanjske sile kojom smijemo pogoniti dotičnu kariku u lancu. Kada smo jednom za odabrani lanac odredili 'usko grlo' po pitanju vremena prijenosa, ostaje nam uskladiti preostale (nekritične) komponente pogonskog pulsa. To ćemo načiniti tako da odaberemo takve jakosti preostalih sastavnica pogonskog pulsa uz koje će matrica hamiltonijana poprimiti točno oblik (108) uz odgovarajući N.

Posljednji korak koji moramo napraviti je prilagoditi frekvencije pojedinih sastavnica pogonskog pulsa na novu optimalnu frekvenciju za dani prijelaz određenu izrazom (96). Time ćemo sve prelaze duž lanca posložiti na maksimume njihovih 'pomaknutih' Rabijevih profila, te ćemo postići prijenos čija je potpunost ograničana jedino ukupnim curenjem duž odabrane putanje.

Algoritam optimizacije

Prikažimo sada kako bismo operativno proveli postupak optimizacije pogonskog pulsa.

Odabir putanje i određivanje  razina smetnje
Prvi je korak odabrati putanju kojom populaciju želimo provesti kroz sustav. Kada smo jednom odabrali razine putanje, na temelju poznate unutrašnje građe sustava (vlastitih frekvencija (Subscript[(ω^0), α α+1]), projekcija dipolnog električnog momenta (Subscript[D, α α+1]) za pojedine prijelaze, izbornih pravila, ...) moramo sakupiti podatke o svim razinama sustava koje će činiti 'smetnju' u bilo kojoj od karika lanca prenosa.

Određivanje 'uskog grla' putanje i minimalnog vremena LaVoR prenosa
Za svaku pojedinu kariku u lancu prenosa moramo odrediti maksimalnu vrijednost jakosti (Subscript[E, α α + 1]) sastavnice pogonske sile kojom taj prelaz možemo pogoniti. Maksimalno curenje, kako smo to ranije pokazali, određeno je sa

((Subscript[P, s])^max)(α ↔ α + 1)=\(E\_\(α\ α + 1\)\^2\ λ\_\(α\ α + 1\)\^2\)

gdje je  (Subscript[λ, α α + 1]) definiran analogno kao u (93)

\(λ\_\(α\ α + 1\)\^2 ≡ ∑\+\(i = 1\)\%n\((λ\_i\^α)\)\^2 + ∑\+\(j = 1\)\%m\((λ\_j\^\(α + 1\))\)\^2\)
\(λ\_i\^α = \(1\/2\) \(\(\(|\)\(D\_\(α, 
                  i\)\)\(|\)\)\/\(\(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\) - ω\_\(α, i\)\)\) \((1 + 
            1\/\(\(|\)\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(α, i\)\/\(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\)\)\) ω\/\(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\)\)\(|\)\))\)\)
((Subscript[λ, j])^β)— analogno

Pri izvrijednjavanju ovog izraza kao frekvenciju pogona ω upotrijebit ćemo rezonantnu frekvenciju (Subscript[((ω^0)), α α + 1]). Sve dok je curenje malo — što će redovito biti slučaj — ovo će nam približenje poslužiti kao izvrstan početni korak za cijeli izloženi postupak. Kada provedemo cjelokupni postupak optimizacije možemo radi sigurnosti provjeriti jesu li uistinu sve optimizirane frekvencije toliko blizu rezonancijskima da se izraz (113) ne razlikuje bitno između dvaju slučajeva. Ako ne, postupak možemo provesti ponovo, ali sada sa tim optimiziranim frekvencijama kao ulazom. Nakon nekoliko koraka dolazimo do po volji preciznog rješenja. Uz postavljanje gornje granice dozvoljenog maksimalnog curenja, obratom izraza (112) nalazimo traženu jakost

(Subscript[((E^max)), α α + 1])=(Sqrt[ ((((Subscript[λ, α α + 1])^2))/(((Subscript[P, s])^max)(α ↔ α + 
                    1)))])

Sada za svaki od prijelaza odredimo vrijednost izraza

\(\(I\^max\)\_\(α\ α + 1\)\/\(\(\@α\) \@\(N - α\)\) ≡ \(\(\(E\^max\)\_\(α\ α + 1\)\) D\_\(α\ α + 1\)\)\/\(\(\@α\) \@\(N - α\)\)\)

te utvrdimo za koju od karika on ima najmanju vrijednost (neka to bude ona označena indeksom β β+1). Ta nam najmanja vrijednost određuje minimalno vrijeme LaVoR prijenosa koje možemo postići za odabranu putanju, a iznosi

\(\(T\^min\)\_LaVoR = π\ \(\(\@β\) \@\(N - β\)\)\/\(\(\(E\^max\)\_\(β\ β + 1\)\) D\_\(β\ β + 1\)'\)\)

gdje je (Subscript[D, β β + 1])' sada popravljena vrijednost projekcije dipolnog momenta određena prema

(Subscript[D, β β + 1])'≡(((Subscript[D, β β + 1]))/((Sqrt[1 + (Subscript[P, s])])))

a (Subscript[P, s]) je određen  sa

(Subscript[P, s])≡\(\(\((\(E\^max\)\_\(β\ β + 1\)\/2)\)\^2\) \((∑\+\(i = 1\)\%n\(\((D\_\(β, i\))\)\^2\/\((\(ω\^0\)\_\(β\ β + 1\) - ω\_\(β, i\))\)\^2\) \((1 + 1\/\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(β, i\)\/\(ω\^0\)\_\(β\ β + 1\)\)\) ω\/\(ω\^0\)\_\(β\ β + 1\)\))\)\^2 + ∑\+\(j = 1\)\%m\(\((D\_\(β + 1, j\))\)\^2\/\((\(ω\^0\)\_\(β\ β + 1\) - ω\_\(β + 1, j\))\)\^2\) \((1 + 1\/\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(β + 1, j\)\/\(ω\^0\)\_\(β\ β + 1\)\)\) ω\/\(ω\^0\)\_\(β\ β + 1\)\))\)\^2)\)\)

pri čemu je N broj razina putanje. Dok je curenje malo, razlika između ((Subscript[D, β β + 1]))' i (Subscript[D, β β + 1]) bit će gotovo zanemarivo mala. Osim toga, uvođenje popravljene vrijednosti u (116) umjesto nepopravljene uz istu vrijednost jakosti električnog polja imat će za posljedicu produljavanje vremena prijenosa, tako da će efektivno vezanje biti slabije nego ono kojega smo odredili kao maksimalno dozvoljeno.

Optimizacija sastavnica pogonskog pulsa
Optimalne vrijednosti jakosti preostalih sastavnica vanjskog pogona određujemo iz izraza

\(E\_\(α\ α + 1\) = π \(\(\(\@ α\) \@\(N - α\)\)\/\(T\^min\)\_VLP\) 
        1\/D\_\(α\ α + 1\)'\)

Naravno, popravljena vrijednost projekcije dipolnog momenta ovisi o primjenjenom električnom polju pa ćemo točnu vrijednost naći iterirajući ovaj izraz, s time da u nultom koraku iteracije uzmemo nepopravljenu vrijednost (Subscript[D, α α + 1])' = (Subscript[D, α α + 1]). Kao posljednji korak algoritma određujemo optimalne frekvancije pojedinih sastavnica pogona. Ovaj je postupak također iterativan, s time da u nultom koraku vrijednost frekvencije postavljamo na rezonantnu vrijednost \(TraditionalForm\`ω = \(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\)\),

\(ω\_\(α\ α + 1\)' = \(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\) - \(s\_\(α\ α + 
                1\)\) \(\((E\_\(α\ α + 1\)\/2)\)\^2\) \((∑\+\(i = 1\)\%n\( s\_\(α, 
                      i\)\) \(\((D\_\(α, i\))\)\^2\/\(\(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\) - ω\_\(α, i\)\)\) \((1 + 
                      1\/\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(α, i\)\/\(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\)\)\) ω\/\(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\)\))\) - ∑\+\(j = 1\)\%m\( s\_\(α + 1, 
                      j\)\) \(\((D\_\(α + 1, j\))\)\^2\/\(\(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\) - ω\_\(α + 1, j\)\)\) \((1 + 
                      1\/\(1 - \(2\/\(1 - ω\_\(α + 1, j\)\/\(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\)\)\) ω\/\(ω\^0\)\_\(α\ α + 1\)\))\))\)\)

dok u slijedećim koracima uvrštavamo optimiziranu vrijednost ω = (Subscript[ω, α α + 1])' određenu prethodnim korakom. Najčešće će rezultat dobiven u drugoj iteraciji biti sasvim zadovoljavajuće točnosti.

Numerički model ro-vibratora HF

Rezultate dobivene u prethodnim odljeljcima provjerit ćemo na numeričkom modelu molekule HF u osnovnom elektronskom stanju. Dinamika tog sustava uključuje 10 vibracijskih i 31 rotacijsku razina. Model je izrađen na temelju ab initio potencijala izloženom u radu [10] te operatoru dipolnog električnog momenta izloženom u radu [11]. Pri računanju dinamike u obzir nisu uzeti relaksacijski procesi, tako da treba biti oprezan sa zaključcima vezanim za dinamike čiji je vremenski raspon jako duga. Također je zanemaren i utjecaj ekstremno jakih pogonskih polja koja bi za posljedicu mogla imati značajno izobličenje međunuklearnog potencijala. Linearno polariziran vanjski pogon ograničava prenos populacija na razine sa istom vrijednošću magnetskog kvantnog broja.

Na Slici 13 prikazano je numeričko rješenje dinamike ro-vibratora HF za lančasti prenos kroz niz vlastitih razina (1,0,0)->(2,1,0)->(1,2,0)->(2,3,0)->(1,4,0).  Početno je sva populacija usredotočena u osnovnoj razini sustava. Parametri vanjske smetrnje numerički su optimizirani upravo opisanim postupkom uz maksimalno dopušteno curenje ((Subscript[P, s])^max)(α ↔ α + 1) od 1%. Slaganje sa teorijskim rezultatima je vrlo dobro.

({{}})

Završne primjedbe

Formalno je ovim problem optimizacije LaVoR pogona riješen. No kako je (108) vrlo idealiziran oblik potpune matrice dinamike LaVoR sustava, treba provjeriti sa kakvim se problemima možemo susresti ako tu činjenicu uvažimo.

Kao prvo, elementi su matrice u (108) 'slijepi' na sve sastavnice pogona osim one koja povezuje njih same sa njihovim prvim susjedima duž putanje. U stvarnom sustavu to naravno neće biti tako; svaki od elemenata matrice osjećat će sve sastavnice pulsa, ali većina njih biti će daleko od rezonancija kojima je pojedina razina povezana sa 'smetnjama' iz ostatka sustava. No može se dogoditi da je npr. frekvencija sastavnice koja povezuje razine γ i γ+1 vrlo blizu rezonancije s frekvencijom linije smetnje na razini δ udaljenoj za nekoliko mjesta duž putanje od razina γ i γ+1. Tada bi ta sastavnica mogla uzrokovati neželjeno (i u gore opisanom algoritmu sasvim neočekivano) jako curenje iz razine δ, čime bi cijeli naš optimizacijski postupak postao nevaljan. Da bi se ovo izbjeglo trebalo bi istražiti graf Rabijevih profila svih mogućih linija kojima su razine putanje vezane sa ostatkom sustava (međusobno i sa smetnjama), te iz njega unaprijed utvrditi postoji li mogućnost ovakvog problema.

Nadalje, iako je poklapanje teorije i numerike vrlo dobro, ono nije i savršeno. Naime, potankim promatranjem Slike 13 oko trenutka (Subscript[T, LaVoR])  može se uočiti kako dinamika populacija međustanja prenosa nije savršeno simetrična s obzirom na obrat u vremenu oko te točke, što je bio jedan od zahtjeva na dinamiku navedenih u prvom odjeljku cjeline 3.2. Naime, populacije međustanja u tom trenutku niti su jednake nuli, niti im je prva derivacija jednaka nuli. Ovo možemo pokušati objasniti činjenicom da naši 'eksperimentalni' konačni uvjeti ionako nikada ne mogu biti potpuno jednaki onim idealiziranima zbog toga što curenje duž lanca nužno smanjuje konačnu amplitudu prijenosa. Tada bismo mogli i očekivati da će se primjećeno odstupanje i javiti. Problem je to izraženiji što više razina imamo uključenih u lanac, odnosno što je veći N. No, novu i strožu analizu ovoga ostavit ćemo za neki drugi rad jer iznesene rezultate smatramo dovoljno zaokruženima i čvrstima.

Na poslijetku, opisani je postupak moguće upotrijebiti za određivanje najbrže putanje kroz sustav za prijenos populacije između dviju proizvoljno odabranih razina sustava. Ovo bismo postigli tako da za svaku moguću putanju koja vezuje dvije odabrane razine odredimo vrijeme prijenosa, te usporedimo nađena minimalna vremena. Pri opsežnijoj razradi ove metode komparativne analize prijenosa usporednim lanicma (KAPULa) svakako bi trebalo u obzir uzeti i vremena relaksacije pojedinih svojstvenih razina, jer ona za različite putanje između istih dvaju krajnjih razina mogu biti bitno različita.

Većinu smo zaključaka već izložili po pojedinim poglavljima rada, pa nam se stoga ostaje samo osvrnuti  na uspješnost savladavanja problema koje smo u uvodu naveli kao temeljne ciljeva ovog istraživanja.

Nadgradnja teorije Rabijevih oscilacija i π-puls teorije

Analiza provedena u prvim dvama poglavljima daje nadgradnju odavno poznatom mehanizmu Rabijevih oscilacija. Kroz prvo su mu poglavlje analitički i u potpunosti određene granice valjanosti u sustavima sa samo dvije razine za koje je izvorna teorija i bila razvijena. U drugom smo poglavlju smo značajan korak naprijed od izvorne teorije, analitički ju proširivši i izvan dvorazinskih sustava, te utvrdivši potankosti utjecaja razina smetnje na promjenu položaja i oblika Rabijevog profila pojedine linije prijelaza u sustavu.

Navedeni rezultati omogućavaju analitičku dogradnju π-puls teorije, a rezultati koje smo razvili za slučaj ravnog vala u cijelosti se mogu upotrijebiti i u slučaju adijabatski moduliranih pogonskih pulseva. Tada rezonancijska frekvencija i konstanta vezanja postaju parametri čiji vremenski razvoj možemo unaprijed analitički odrediti  u zavisnosti o obliku anvelope pulsa. Bitan doprinos predstavlja i mogućnost analitičkog određivanja makismalne dozvoljene vrijednosti jakosti pogona koja bi, zajedno sa prethodnim rezultatima, mogla olakšati odabir početnih parametara za  numeričke simulacije u laserskoj kontroli.

Potpuno upravljanje ro-vibracijskom dinamikom dvoatomne heteronuklearne molekule

Većina dosadašnjih istraživanja upravljanja molekularnom dinamikom usredotočila su se na upravljanje elektronskim ili vibracijskim stupnjevima slobode. Rotacijski stupnjevi slobode se pri tome ili zanemaruju, ili uzimaju u obzir kao smetnja i to kroz statističko usrednjenje. Naši rezultati daju jasnu analitičku sliku o tome na koji se način može učinkovito upravljati, kako pojedinim izdvojenim ro-vibracijskim prijelazom, tako i čitavom kaskadom vezanih ro-vibracijskih prijelaza (LaVoR pristup).  Također jasno određuje ograničenja — određenih unutrađnjom fizičkom građom sustava — s kojima se takvo upravljanje susreće. Tu prvenstveno mislimo na minalno vrijeme učinkovitog prijenosa koje se može postići između pojedinih ro-vibracijskih razina unutar sustava.

Kao zanimljiv vid moguće sprege LaVoR metode i prijenosa izdvojenim prijelazima napomenut ćemo KAPULa pristup. Njegovu bismo upotrebu možda mogli očekivati u budućim kvantnim računalima za optimizaciju brzine prijenosa informacije unutar memorije ili procesora. Ipak, valja naglasiti da bi ovakva primjena svakako zahtjevala dodatnu opširnu razradu cjelokupnog pristupa pri kojoj bi trebalo uzeti u obzir mnoštvo tehničkih i pojmovnih problema koji su u ovome radu ili samo dotaknuti, ili sasvim zanemareni.

[1] J. Manz. Molecular wavepacket dynamics: theory for experiments 1926-1996. Femtochemistry and Femtobiology (ed. V Sundstrom), World Sicentific, Singapore (1997.)
[2] H. Rabitz. Shaped Laser Pulses as Reagents. Science 299: pp 525-527  (2003)
[3] G. K. Paramonov  and V. A. Savva. Resonance effects in molecule vibrational excitation by picosecond laser pulses. Phys. Letters A, 97A (8): pp 340-342 (1983.)
[4] M. Holthaus and B. Just. Generalized π pulses. Phys. Rev. A, 49(3): pp 1950-1960 (1994.)
[5] J. H. Shirley. Solution of the schroedinger equation with a hamiltonian periodic in time. Phys. Rev., 138 (4B):pp  B979-B987 (1965.)
[6] W. Demtroeder. Laser spectroscopy.  p 57, Springer-Werlag, Berlin (1988.)
[7] M. Kaluža, J. T. Muckerman, P. Gross, H. Rabitz. Optimaly controlled five-laser infrared multiphoton dissociation of HF, J. Chem. Phys., 100 (6): pp 4211-4228 (1993.)
[8] S. Chelkowski, A. Bandrauk, P. B. Corkum. Efficient molecular dissociation by chirped ultrashort infrared laser pulse, Phys. Rev. Lett., 65 (19): pp 2355-2358 (1990.)
[9] S. Chelkowski and A. Bandrauk. Control of molecular vibrational excitation and dissociation by chirped intense infrared pulses. Rotational effects, J. Chem. Phys., 99 (6): pp 4279-4287 (1993.)
[10] I.I.Rabi. Space quantization in a gyrating magnetic field.  Phys. Rev. 51, pp 652-654 (1937.)
[11] H. Mueller et. al.. Toward spectroscopic accuracy of ab initio calculations of vibrational frequencies and related quantities: a case study of the HF molecule, Theo. Chem. Acc., 100 (19): pp 85-102 (1998.)
[12] W. T. Zemke, W. C. Stwalley, S. R. Langhoff, G. L. Valderrama and M. J. Berry. Radiative transition probabilities for all vibrational levels in the (X^1)\(Σ\^*\)  state of HF, J. Chem. Phys., 95 (11): pp 7846-7853 (1991.)

Mogućnost preciznog upravljanja strukturnim značajkama diskretnih kvantnih sustava kao što su atomi, molekule ili kvantne točke jest zanimljiva kao vrhunski alat u mnogim različitim poljima kao npr. lasersko upravljanje kemijskim reakcijama, atomska optika, metrologija i kvantno računarstvo. Upotreba Rabijevih titranja spada među najjednostavnije a istovremeno vrlo korisne pristupe takvom upravljanju. Rabijeva teorija pokazuje kako u dvorazinskim sustavima rezonantna pobuda vodi do periodičkih i potpunih oscilacija populacije između dvaju kvantnih razina.

Ovaj rad ima trostruki cilj: prvo, u njemu su potanko istražena ograničenja dvorazinske Rabijeve teorije te je razvijen jednostavan grafički kriterij za ocjenu njezine valjanosti u sustavima s više razina; potom, izvedeno je analitičko poopćenje Rabijeve teorije za višerazinske sustave; na poslijetku, dobiveno poopćenje primjenjeno je na razvoj i ugađanje jedne specifične vrste mehanizma za upravljanje populacijom mnogorazinskih kvantnih sustava.

State selective preparation and manipulation of discrete-level quantum systems such as atoms, molecules, or quantum dots is the ultimate tool for many diverse fields such as laser control of chemical reactions, atom optics, high-precision metrology, and quantum computing. Rabi oscillations are one of the simplest, yet potentially quite useful mechanisms for achieving such manipulation. Rabi theory establishes that in the two-level systems resonant drive leads to the periodic and complete population oscillations between the two system levels.

The scope of this paper is threefold: first, the limitations of the two level Rabi theory are thoroughly revised and a simple graphical criterium for its validity in many-level szstems is established; further, an analytic extension to the Rabi theory for the case of many-level quantum systems is developed; finally, the obtained analytic procedure is employed in producing and optimizing a very specific case of population manipulation of a many level quantum system.

[1] D. Bonacci: Rabi spectra - a simple tool for analyzing the limitations of RWA in modelling of the selective population transfer in many-level quantum systems. Unpublished manuscript (2003) (quant-ph/0309126)

[1] D. Bonacci: Analytic pulse design for selective population transfer in many-level quantum systems:
Maximizing the amplitude of population oscillations. Phys.Rev.A 70 043413 (2004) (quant-ph/0310034)

Rođen sam u Zagrebu, 01. lipnja 1973. Osnovnu školu i gimnaziju pohađao sam u Splitu. Maturirao sam u ljeto 1992. u Oxfordu. U jesen 1998. sam diplomirao fiziku na Prirodoslovno-matematičkom fakultetu Sveučilišta u Zagrebu, a 2000. na istom sveučilištu upisao poslijediplomski studij iz atomske i molekulske fizike i astrofizike.

Tijekom poslijediplomskog studija radio sam u nastavi kao mlađi asistent na Fakultetu prirodoslovno-matematičkih znanosti i odgojnih područja Sveučilišta u Splitu, te na Fizičkom odsjeku Prirodoslovno-matematičkog fakulteta Sveučilišta u Zagrebu. U jesen 2000. sam nakratko radio kao profesor fizike i politehnike u Osnovnoj školi 'Strožanac' pokraj Splita. Od prosinca 2000. zaposlen sam kao znanstveni novak pri Zavodu za fizičku kemiju Instituta 'Ruđer Bošković'. U okviru svoje magistarske teme bavio sam se izučavanjem metoda koherentnog upravljanja populacijom kvantnih sustava.

Od 1998. intenzivno se bavim popularizacijom i posredništvom (komunikacijom) znanosti. Tijekom akademske godine 2003./'04. pohađao sam jednogodišnji poslijediplomski studij iz posredništva znanosti (communicating science) na Sveučilištu Glamorgan u Cardiff, Velika Britanija. Kao završnu (magistarsku)  radnju za taj studij izradio sam rad pod naslovom 'Computer Games As Interactive Labels For Science Centre Exhibits'.