Nalazite se na CroRIS probnoj okolini. Ovdje evidentirani podaci neće biti pohranjeni u Informacijskom sustavu znanosti RH. Ako je ovo greška, CroRIS produkcijskoj okolini moguće je pristupi putem poveznice www.croris.hr
izvor podataka: crosbi !

Katalitička oksidacija toluena u metalnome monolitnom reaktoru (CROSBI ID 424421)

Ocjenski rad | doktorska disertacija

Marina Duplančić Katalitička oksidacija toluena u metalnome monolitnom reaktoru / Vesna Tomašić (mentor); Zagreb, Fakultet kemijskog inženjerstva i tehnologije, . 2018

Podaci o odgovornosti

Marina Duplančić

Vesna Tomašić

hrvatski

Katalitička oksidacija toluena u metalnome monolitnom reaktoru

Prekomjerne emisije hlapivih organskih spojeva (VOC) u okoliš, koje uglavnom potječu iz različitih industrijskih postrojenja i motornih vozila, u velikoj mjeri narušavaju kvalitetu zraka, a samim time i kvalitetu života. Trenutno postoje brojne tehnologije kojima se koncentracija hlapivih organskih spojeva u zraku održava ispod dopuštenih granica. Katalitička oksidacija hlapivih organskih spojeva intenzivno se izučava od 70-tih godina prošlog stoljeća s ciljem pronalaženja učinkovitog katalizatora i prikladne izvedbe reaktora. U novije vrijeme istraživanja u ovom području usmjerena su na primjenu metodologije intenzifikacije procesa, koja najčešće podrazumijeva integriranje katalitičkih i adsorpcijskih procesa te razvoj i primjenu strukturiranih izvedbi katalizatora, a posebice monolitne izvedbe. Cilj ovog rada bio je razvoj metalnog monolitnog katalizatora/reaktora za katalitičku oksidaciju toluena kao predstavnika hlapivih organskih spojeva. Toluen je izabran kao modelna komponenta, jer se primjenjuje u različitim industrijama (poput automobilske i farmaceutske industrije), a u okoliš često dospijeva i kao rezultat proizvodnje i uporabe organskih kemikalija, otapala, bojila i sličnih proizvoda. S obzirom da je jedan od specifičnih ciljeva istraživanja bio pronaći katalizator koji može poslužiti kao zamjena za skupe katalizatore na bazi plemenitih metala, posebna pažnja posvećena je metalnim oksidima mangana i prijelaznih metala (kao što su željezo, nikal i bakar) te njihovoj usporedbi sa srodnim tipovima katalizatora. Prvi dio rada uključuje pripremu i detaljnu karakterizaciju miješanih manganovih oksida u praškastom obliku, ispitivanje njihovih fizičko- kemijskih i katalitičkih značajki pri katalitičkoj oksidaciji toluena te usporedbu s perovskitnim katalizatorima (LaFeO3 i LaMnO3) i dopiranim cerijevim oksidima (CeO2 katalizator dopiran s ionima sljedećih metala: Cu, Mn, Al, Cd, Fe, Ni, Zn i Co). Kao pokazatelj učinkovitosti pripremljenih katalizatora korišten je komercijalni katalizator Pt-Al2O3. Ispitan je utjecaj kemijskog sastava katalitički aktivne tvari na značajke pripremljenih katalizatora, kao i utjecaj radnih uvjeta, kao što su temperatura, protok reakcijske smjese, ulazna koncentracija toluena te dimenzije zrna praškastog katalizatora na konverziju toluena. Ispitivanje katalitičke aktivnosti praškastih katalizatora provedeno je u reaktoru s nepokretnim slojem katalizatora pri različitim radnim uvjetima, a u završnom dijelu istraživanja predloženi su odgovarajući kinetički i reaktorski modeli. Za tu svrhu provedeno je testiranje eksperimentalnih rezultata na jednodimenzijski (1D) pseudohomogeni model cijevnog reaktora i dvodimenzijski (2D) heterogeni model s unutarfaznom difuzijom. Miješani oksidi mangana i prijelaznih metala koji su se u prethodnom dijelu istraživanja pokazali najboljim katalizatorima za oksidaciju toluena, u drugom dijelu istraživanja korišteni su za pripremu metalnih monolitnih katalizatora/reaktora. Tijekom istraživanja razvijena je metoda nanošenja katalitički aktivnog sloja na površinu prethodno oblikovanog metalnog monolitnog nosača. Da bi se omogućila priprema stabilnog katalitičkog sloja provedena je obostrana anodizacija aluminijevih pločica koje su poslužile za pripremu metalnih monolitnih struktura. Ispitan je utjecaj uvjeta anodizacije i kemijskog sastava katalitički aktivnog sloja na značajke pripremljenih katalizatora, kao i utjecaj radnih uvjeta, kao što su temperatura, protok reakcijske smjese, ulazna koncentracija toluena te utjecaj debljine katalitičkog sloja. Ustanovljeno je da je anodizacija Al pločica oksalnom kiselinom (C2H2O4) prikladniji način anodizacije od anodizacije sumpornom kiselinom (H2SO4). Od izučavanih metalnih monolitnih katalizatora (Al/Al2O3-MnOx, Al/Al2O3-MnFeOx, Al/Al2O3-MnNiOx i Al/Al2O3-MnCuOx) najbolju aktivnost pokazivali su metalni monoliti koji sadrže miješani oksid mangana i bakra kao katalitički aktivnu komponentu. Također su provedena istraživanja s ciljem dodatnog poboljšanja učinkovitosti metalnih monolitnih katalizatora optimiranjem kemijskog sastava katalitičkog sloja, tj. omjera mangana i bakra. Zaključeno je da se s povećanjem udjela mangana poboljšavaju katalitička svojstva miješanog manganovog oksida te da uvođenje bakra rezultira sinergističkim djelovanjem. Tijekom istraživanja katalitička oksidacija toluena provođena je na monolitnim katalizatorima pri različitim prostornim vremenima, pri čemu su prostorna vremena mijenjana promjenom protoka reakcijske smjese uz konstantu duljinu monolitnog katalizatora, a provedena je i serija mjerenja u kojima su prostorna vremena mijenjana promjenom duljine monolita uz konstantan protok reakcijske smjese. Detaljna analiza rada monolitnih katalizatora/reaktora uključivala je i ispitivanje utjecaja unutarfazne i međufazne difuzije na ukupnu brzinu reakcije. Metalni monolitni katalizatori pripremljeni u ovom radu uspoređeni su s keramičkim monolitnim katalizatorima koji su također sadržavali miješane okside mangana kao katalitički aktivne komponente, kao i s dostupnim komercijalnim monolitnim katalizatorom (Purelyst PH – 304) koji je sadržavao plemenite metale. U završnom dijelu istraživanja s ciljem detaljne analize rada i modeliranja monolitnog reaktora predložen je i razvijen jednodimenzijski (1D) heterogeni model koji je uključivao međufaznu difuziju. Provedena je ocjena prihvatljivosti predloženog modela te su procijenjeni ključni parametri modela uz korijen srednjeg kvadratnog odstupanja kao kriterij slaganja. Potvrđeno je da predloženi model dobro opisuje eksperimentalne rezultate te se stoga može uspješno primijeniti za opisivanje metalnog monolitnog reaktora pri uvjetima korištenim u ovom radu.

katalitička oksidacija, toluen, miješani manganovi oksidi, monolitni katalizator/reaktor, jednodimenzijski (1D) heterogeni model monolitnog reaktora

nije evidentirano

engleski

Catalytic oxidation of toluene in a metal monolith reactor

nije evidentirano

catalytic oxidation, toluene, mixed manganese oxides, monolithic catalyst/reactor, one-dimensional (1D) heterogeneous model of the metal monolith reactor

nije evidentirano

Podaci o izdanju

337

03.12.2018.

obranjeno

Podaci o ustanovi koja je dodijelila akademski stupanj

Fakultet kemijskog inženjerstva i tehnologije

Zagreb

Povezanost rada

Kemijsko inženjerstvo